化学反応性に富んだ短寿命電子励起分子の性質を分光学的に研究することは、反応機構解明に重要な情報をもたらすが、吸収・発光等といった定常的な分光法では測定が困難である。本研究の目的は、電気的に安定かつ広範囲の波長掃引が容易な高分解能レーザーダイオードを種(たね)光としてエキシマーレーザーによるパルス光増幅を行ない、四光波混合法を用いた高感度吸収分光測定を可能とすることである。その結果、前期解離や自動イオン化などの動的挙動を示す反応性電子励起分子の光物性を、高いエネルギー分解能で観測・解析することが可能となることが期待される。 初期の目標を達成するために、(1)エキシマーレーザーを用いた光パルス増幅システムの構築、と(2)連続発振(CW)レーザーの増幅に分けて、研究・開発を行なった。 (1)に関して:SiO^+イオンや芳香族分子の電子励起に十分な強度の紫外光を生成するために、可視光の2段増幅、倍波結晶による紫外光生成、および紫外光の1段増幅系を組み合わせて構築した。 (2)に関して:Arイオンレーザーで励起した狭帯域チタンサファイアリングレーザーの出力光を、(1)のシステムに入射して、出力光のキャラクタリゼーションを行なった。 その結果、線幅100MHz(0.003cm^<-1>)で10μJのパルス光が得られた。この線幅は、従来市販されているパルス色素レーザーから発生する2倍波光の線幅0.06cm^<-1>の5分の1であり、分子の吸収による線幅の測定がより精度良く行なえるため、分子ダイナミクスの測定に威力を発揮すると期待される。光強度に関しては、増幅エキシマーレーザー光のパルス時間幅10ナノ秒と同一として考えると、ピーク強度10kWの高分解能を有する紫外光が生成したことになり、数W程度の出力である高分解能連続発振レーザーでは行なえなかった多光子励起も可能となる。
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