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化学反応性に富んだ短寿命電子励起分子の性質を分光学的に研究することは、反応機構解明に重要な情報をもたらすが、吸収・発光等といった定常的な分光法では測定が困難である。本研究の目的は、高分解能レーザーを種(たね)光としてエキシマーレーザーによるパルス光増幅を行ない、四光波混合法を用いた高感度吸収分光測定を可能とすることである。その結果、原子・分子スペクトルのドップラー広がりや前期解離・自動イオン化などの動的挙動を示す反応性電子励起分子の光物性を、高いエネルギー分解能で観測・解析することが可能となることが期待される。
初期の目標を達成するために、(1)エキシマーレーザーを用いた光パルス増幅システムの構築、と(2)SiO^+分子イオンの分光計測に分けて、研究・開発を行なった。
(1)に関して:SiO^+イオンや芳香族分子の電子励起に十分な強度の紫外光を生成するために、可視光の2段増幅、倍波結晶による紫外光生成、および紫外光の1段増幅系を組み合わせて構築した。最終的に線幅200MHz、強度10μJの紫外光を得た。
(2)に関して:Si基板の酸素雰囲気下レーザーアブレーションにより生成するSiO^+イオンのLIF計測を行ない、スペクトル線のドップラー解析から、アブレーションプラズマ中での振動現象といった、理論的に予測されていた現象の検出に成功した。
増幅エキシマーレーザー光のパルス時間幅10ナノ秒と同一として考えると、ピーク強度1kWの高分解能を有する紫外光が生成したことになり、数W程度の出力である高分解能連続発振レーザーでは行なえなかった多光子励起も可能となる。今後、多数の反応性電子状態の非線形分光研究へと応用して行きたい。
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