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我々は、金属イオンの液相還元法によって、粒子系を厳密に制御した貴金属ナノ粒子(Au、Pd、Ptなど)の簡便な合成法を開発して来た。こうして調製したサイズが均一で任意の粒子径を有する金属ナノ粒子(AuおよびPd)をSiO_2-Al_2O_3やAl_2O_3上に担持させた触媒を用いアセチレンの分解による多層カーボンナノチューブ(MWNT)の合成について検討し、以下の成果を得た。
1.Auナノ粒子担持触媒
(1)粒子径が1.3-1.8nmのAuナノ粒子から調製したAu/SiO_2-Al_2O_3を触媒に用いた反応では550℃の低温でMWNTが生成した。触媒活性種としてAuを用いてMWNTを合成した例はこれまで他には認められない。
(2)担体の種類を変えた結果、SiO_2-Al_2O_3が最も高い活性を示した。
(3)反応温度が高くなると、層数が増え、曲がったMWNTが生成する傾向が認められた。
(4)Auナノ粒子の担持量を5wt%程度にまで増やすと、Auナノ粒子の凝集が見られ、MWNTの生成が妨げられた。
(5)Auナノ粒子と担体との相互作用が強い場合には先端が開口したMWNTが、弱い場合には先端部にAuナノ粒子を取り込んで閉じたMWNTが多く生成した。
2.Pdナノ粒子担持触媒
(1)粒子径が異なるPdを用いたPd/Al_2O_3触媒では、Pdの粒子径に対応して径の異なるMWNT(6-21nm)を調製することができた。
(2)反応温度が低い場合にはカーボンナノフィラメントが、高くなるとMWNTが主に生成し、高温程炭素網面の結晶構造が発達する傾向にあった。
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