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活性炭は低濃度二酸化硫黄の酸化反応に活性を示すことは既知のことであるが、活性の発現機構やその構造については不明である。ここでは、表面特性が異なると考えられる木質系3種、椰子殻系4種、石炭系2種、石油ピッチ系1種の10種の活性炭を触媒として選定した。反応は前年度に設計した定温流通式反応装置によった。これは原料ガス供給系、反応系、生成ガス分析系、排ガス系から構成される。
いずれの活性炭も二酸化硫黄の吸着現象を示すので、生成物である希硫酸によって前処理を施すことが定常活性を発現するまでの時間を短縮した。活性比較条件は、温度:45℃、全圧力:1atm、W/F:12.5×10^<-3>g・min/mlである。反応ガス組成は二酸化硫黄:500ppm、O2:5%、H2O:9%、N2をバランスガスとした。これらの条件は除塵塔を経た工業的煙道ガス組成に近似したものである。活性比較は360分後の転化率をもって行った。
上記の反応条件で観測された転化率は32%〜96%と大きな分布の中にあった。木質系の3触媒はいずれも上位の活性を示した。反応時間を1200分まで延長した長期試験では、活性変化を認めず、むしろ安定していることが判明した。反応温度を60℃に上げた結果は劣化を促進するものであり、30℃に下げたものは劣化速度が緩和されたが、転化率が低く、45℃の反応温度は適当な選択であることが分かった。
触媒活性の序列に関与する表面特性として、物理的性状に着目して比表面積、細孔容積と活性の相関を調べたが、決定的な関係を見出すのは至らなかった。むしろ、触媒を粉化させたとき、いずれの触媒も活性の向上が認められ、マクロポアの活性への関与が強く示唆された。今後、表面特性としての化学的性状に着目した解析を推進する予定である。
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