| 研究概要 |
太陽光の主な成分である可視光を利用して、CO_2を化学的に利用が容易なCOに効率的かつ実用的に還元する分子触媒システムを確立することを目的に、ルテニウムポリピリジン錯体(Ru錯体)とコバルトポリピリジン錯体(Co錯体)の系を基に新たな錯体開発とその利用について次の3点から検討した。
1.効率の良い金属錯体触媒の開発
効率の良い電子移動を起こす錯体系開発のため、Ru錯体,Co錯体を共役系で連結した二核錯体等を合成し検討を行った。その結果、早い電子移動は実現されたが、同時に逆電子移動も早くなりCO_2還元効率の向上は達成されなかった。なお、多核錯体の開発にはモデルとしてRu-Os系で検討してきたが、今後Ru-Co系に展開を進める予定である。
2.錯体の長寿命化とシステムの固相化
カチオン性のRu錯体あるいはCo錯体をイオン交換樹脂に固定し、光CO_2還元の可能性を検討した。その結果、Ru錯体のみを固定化することにより反応系の取り扱いが容易となること、また一回の反応における効率の向上は見られなかったが、錯体の寿命が長くなることにより最終的なCO_2還元効率の向上が実現できた。
3.超臨界CO_2反応系の確立
高圧CO_2あるいは超臨界CO_2条件下での実験系の確立を目指して、反応容器の開発と反応条件を検討した。
その結果、有機溶媒と超臨界CO_2の二相系で高いCO_2還元効率が実現された。今後、再現性の確立を図っていく予定である。また、超臨界CO_2単相での実験を目指して新たな錯体の開発も図る。
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