低次元強相関電子系における非線形光学効果

2002 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13740175
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 岸田 英夫 東京大学, 大学院・新領域創成科学研究科, 助手 (40311633)
• キーワード: 強相関電子系 / 非線形感受率 / 低次元銅酸化物 / Z-scan / pump-probe / 二光子吸収

研究概要

本研究では、典型的な低次元強相関電子系である遷移金属酸化物、ハロゲン化ニッケル錯体における非線形光学効果の評価及び、巨大非線形感受率の起源を明らかにすることを目的とし、研究を行ってきた。今年度は、「光による光の制御」に対応する三次非線形感受率χ^<(3)>(-ω;ω,-ω,ω)の測定をZ-scan法及びpump-probe分光法にて行った。これまで低次元強相関系に関して体系的に得られている非線形光学スペクトルは、電場変調分光法および第三高調波発生法によるスペクトルである。これらは非線形感受率の指標を与えるが、究極目標である「光による光の制御」をあらわす非線形感受率そのものではない。今年度の研究では、上記の実験により、低次元強相関電子系における光の制御に相当する光学非線形性を直接、明らかにすることを目的とした。
結果として、一次元銅酸化物、二次元銅酸化物、一次元ハロゲン架橋ニッケル錯体の二光子吸収スペクトルを得た。一次元系は銅酸化物、ハロゲン架橋ニッケル錯体ともに、二次元系より大きな非線形感受率を示した。スペクトル形状は、束縛状態を形成していると考えられる場合は、二光子吸収スペクトルも鋭くなり、励起子状態への振動子強度の集中が二光子吸収スペクトルにもあらわれていることがわかった。一方、束縛励起準位を形成しない(連続状態の)場合は、線形吸収ピークよりも低エネルギー側まで二光子吸収遷移があらわれ幅広いスペクトルになった。その結果、非線形感受率のピーク値は、束縛状態を形成した方が、大きくなることがわかった。束縛状態を形成するためには、隣接サイトへのクーロン相互作用(長距離クーロン相互作用)を大きくすればよい。そうすることにより、二光子励起で動作する非線形光学プロセスをより増強できることが明らかになった。

研究成果

• [文献書誌] H.Okamoto, H.Kishida, 他: "Gigantic optical nonlinearity in one-dimensional Mott insulators"Nonlinear Optics. 29. 687-695 (2002)
• [文献書誌] S.Fujimori, H.Kishida 他: "Angle-Resolved Photoemission Study of the MX-chain compound [Ni(chxn)_2Br]Br_2:Spin-Charge Separation in Hybridized d-p Chains"Physical Review Letters. 88. 247601-247604 (2002)
• [文献書誌] M.Yamashita, H.Kishida, 他: "Tuning of Electronic Structures of Quasi-One-Dimensional Bromo-Bridged Ni(III) Complexes with Strong Electron-Correlation by Doping of Co(III) Ions"Inorganic Chemistry. 41. 1998-2000 (2002)
• [文献書誌] S.Fujimori, H.Kishida, 他: "Photoemission study of quasi-one-dimensional halogen-bridged compound [Ni(chxn)_2Br]Br_2"Surface Review and Letters. 9. 1065-1069 (2002)
• [文献書誌] T.Manabe, H.Kishida, 他: "Physical properties of quasi-one-dimensional Mixed-Metal and Mixed-Halogen Complexes, [Ni_<1-x>Pd_x(chxn)_2Cl_y Br_<1-y>]Y_2"Molecular Crystals and Liquid Crystals. 376. 165-170 (2002)
• [文献書誌] T.Manabe, H.Kishida 他: "Tuning of Spin Density Wave Strengths in Quasi-One-Dimensional Mixed-Halogen-Bridged Nickel(III) Complexes"Inorganic Chemistry. 41. 4993-4995 (2002)