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金属絶縁体転移・電荷軌道整列転移・磁気転移を通して現れるペロフスカイト型マンガン酸化物の多様な物性の起源を、結晶構造の立場から明らかにすることを目的としてX線散乱により研究を行った。これまでに、常磁性絶縁体相において、電子が作った局所格子歪みに自身が捕獲されるポーラロンが存在し、その相関が短距離秩序を形成していることを明らかにしてきた。本年度は、特に、磁場や圧力といった極端条件下において、状態の空間的不均一性や、外場変化による秩序の発達・消失過程をX線散乱により詳しく調べた。主な結果は以下の通りである。
電荷軌道整列を示す物質、および不純物置換により電荷軌道整列を不安定にした物質について磁場中でX線回折実験を行い、短距離および長距離秩序の形成・消失過程を調べた。温度上昇による場合と磁場印加による場合で短距離秩序の消失過程が異なり、磁場によって消失する場合、系の不均一状態が助長されることを示唆する結果を得た。また、絶縁性を示す短距離秩序状態の全体に占める割合は、磁気抵抗と良い対応を示し、系の不均一性が伝導現象と密接に関係していることがわかった。
電荷軌道整列を示す二種類に物質について、高圧低温単結晶X線回折実験を行った。その結果、従来から知られていた電荷および軌道の整列のパターンとは異なる新たな電荷軌道の秩序相の存在が明らかとなった。また、この相を含む詳細な圧力温度相図を作成し、高圧下における相の安定性を明らかにした。
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