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1.非経験的分子軌道法によるニッケル触媒上における二酸化炭素の吸・脱着挙動の解明
非経験的分子軌道法を用いて、二酸化炭素のニッケル触媒上における吸着反応及び表面反応を解析した結果、二酸化炭素はSide-on型の吸着反応を経由し、触媒上で酸素原子と一酸化炭素分子に解離することが示された。この吸着・表面反応メカニズムはニッケル触媒からの逆供与反応により説明されるものである。
2.非経験的分子軌道法によるシリカ担体ニッケル触媒上における二酸化炭素のリフォーミング反応機構の解明
非経験的分子軌道法を用いてシリカ担体ニッケル触媒上における二酸化炭素のリフォーミング反応機構の解析を行った。反応モデルは、過去に提案されているそれの中の統一的見解に基づき構築した。二酸化炭素の吸・脱着過程の最小エネルギー経路は表面反応を経たものであった。また、メタンの解離吸着過程は二酸化炭素のリフォーミング反応の律速段階であることが示された。これは、過去に実験解析で報告された知見を裏付けるものである。
今後の予定として、上記の律速段階に対する各種重金属の触媒効果の評価ならびに触媒能の支配因子の特定を考えている。この目的の達成は二酸化炭素のリフォーミング反応の新規触媒設計に対して、ひとつの指針を与えるものである。
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