極限的短パルス光の発生とその物質との相互作用

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 14002003
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 小林 孝嘉 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (60087509)
• 研究分担者: 平澤 正勝 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (90262162)
• キーワード: 非同軸光パラメトリック増幅 / NOPA / キャリアエンベロープ位相 / 絶対位相 / 新奇非線型結晶 / フォトニッククリスタルファイバ / フタロシアニン / 遷移状態分光

研究概要

本研究の目的は、(1)極限的超短パルスの発生、(2)超短パルス特性新計測法の開発、(3)遷移状態分光法の確立、(4)物質・超短パルス相互作用の解明である。
これまで非同軸パラメトリック増幅(NOPA)法を用いて、3.9フェムト秒の最短光パルスを発生させてきているが、現在複数のNOPA装置を組み合わせ位相整合領域を広げることで、さらなる超広帯域化を可能にした超広帯域発生装置を開発している。これを用い非縮退のポンプ=プローブ実験を可能にする。また新奇非線型結晶(CABO, LB4)を用いた、近紫外波長可変レーザーの開発を行った。
上記の超短光パルスを光源とし、種々の物質の超高速分光を行った。特に電子写真技術で光検出デバイスとして、重要な役割を果たすフタロシアニンやについて超高速分光を行った。ポンプ=プローブ法を用いて電荷移動励起状態を励起し、光キャリア発生のメカニズムを実時間振動分光の視点から解明することができた。また大きな非線型感受率を持っポリジアセチレン・ポリアセチレン等の、擬一次元系物質の超高速非線型光学過程の解明や、擬イソシアニン色素等様々な分子・高分子について、分子振動位相の情報も含めた、素励起や非線型励起間の緩和過程の研究を行なった。
フェムト秒以下の超短光パルスではキャリアエンベロープ位相(絶対位相)をロックすることが、非線型分光やX線発生などの様々な用途で重要となる。これまでに光パラメトリック過程を用い、絶対位相をロックすることに成功している。本年度はスペクトル干渉法による位相計測法と、フィードバック機構を導入し、光パルス列の絶対位相を、1時間程度の長時間に渡って安定化することに成功した。またこの装置は任意の絶対位相をもつ光パルスを発生させることが可能である。この新奇光源を用い、絶対位相に依存する物理現象を観測する分光実験を計画している。また、新しい絶対位相安定化についての、フォトニッククリスタルファイバを用いた実証的実験も行った。

研究成果

• [文献書誌] K Yanagi, T.Kobayashi, Hashimoto: "Origin of transition dipole-moment polarizability and hyperpolarizability in hydrazones"Phys.Rev.B. 67. 115122 (2003)
• [文献書誌] T.Fuji, H.J.Ong, T.Kobayashi: "Real-time observation of vibrational coherence persisting after internal conversion and vibrational relaxation in cyanine dye molecules"Chem.Phys.Lett.. 380. 135-140 (2003)
• [文献書誌] X.Fang, T.Kobayashi: "Evolution of a super-broadened spectrum in a filament generated by an ultrashort intense laser pulse in fused silica"Appl.Phys.B. 77. 167-170 (2003)
• [文献書誌] T.Kobayashi, T.Saito, S.Adachi: "Sub-5-fs real-time spectroscopy of several molecular systems"J.Lumin.. 102-103. 722-726 (2003)
• [文献書誌] P.Kumbhakar, S.Adachi, Z.-G.Hu, M.Yoshimura, Y.Mori, T.Sasaki, T.Kobayashi: "Generation of tunable near-UV laser radiation by type-I second-harmonic generation in a new crystal, K_2Al_2B_2O_7(CABO)"Jpn.J.Appl.Phys.. 42. L1255-L1258 (2003)
• [文献書誌] T.Kobayashi: "Sub-5-fs nonlinear optical processes in a polydiacetylene film"Opt.Mater.. 21. 11-18 (2003)
• [文献書誌] A.Baltuska, T.Kobayashi: "Adaptive shaping of two-cycle visible pulses using a flexible mirror"Appl.Phys.B. 75. 427-443 (2003)
• [文献書誌] A.Baltuska, T.Kobayashi: "Sub-5-fs pulse generation from a noncollinear optical parametric amplifier"Measurement Science and Technology. 13. 1671-1682 (2003)
• [文献書誌] 小林孝嘉: "サブ5fsパルスの発生と超高速分光法"応用物理. 71. 156-166 (2003)
• [文献書誌] M.I.Stockman, D.J.Bergman, Kobayashi: "Coherent control of nanoscale localization of ultrafast optical excitation in nanosystems"Phys.Rev.B. 69. 054202 (2004)
• [文献書誌] P.Kumbhakar, T.Kobayashi: "Nonlinear optical properties of Li_2B_4O_7(LB4)crystal for the generation of tunable ultra-fast laser radiation by optical parametric amplification"Appl.Phys.B. 78. 165-170 (2004)
• [文献書誌] M.Hirasawa, Y.Sakazaki, H.Hane, T.Kobayashi: "Direct observation of vibrational dynamics in tin phthalocyanine"Chem.Phys.Lett.. in press. (2004)
• [文献書誌] S.Adachi, P.Kumbhakar, T.Kobayashi: "Quasi-monocycle NIR pulses with stabilized carrier-envelop phase characterized by noncollinear XFROG"Opt.Lett.. in press. (2004)
• [文献書誌] X.Fang, T.Kobayashi: "Self-stabilization of carrier-envelope phase of an OPA verified by with a photonic crystal fiber"Opt.Lett.. in press. (2004)
• [文献書誌] P.Kumbhakar, T.Kobayashi: "Ultra-broadband phase-matching in two recently grown nonlinear optical crystals for generation of tunable ultrafast laser radiation by type - I noncollinear optical parametric amplification"J.Appl.Phys.. in press. (2004)
• [文献書誌] 小林孝嘉: "超高速光エレクトロニクス技術ハンドブック"サイペック株式会社REALIZE部門. 656 (2003)