強光子場中の分子・クラスターの構造と反応制御

2002 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 14077205
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 山内 薫 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40182597)
• 研究分担者: 板倉 隆二 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (80334241) ; 星名 賢之助 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助手 (60292827) ; 菱川 明栄 東京大学, 大学院・理学系研究科, 助教授 (50262100)
• キーワード: 強レーザー場誘起反応 / クラスター内反応 / チャープレーザーパルス / コインシデンス運動量画像法 / ピコ秒電子線回折法 / 水素移動過程 / 解離性イオン化反応 / タンデム型飛行時間質量選別法

研究概要

研究実績は以下の6点にまとめられる。
1、アニリン(AN)-アンモニアクラスターカチオンにおける強レーザー場誘起反応
強光子場中[AN(NH_3)_n]^+について、n=1-3の場合、AN^+単体では支配的であったC_5H_6^+の生成が抑制されることが明らかになった。一方、n=4まで増えると、[C_5H_6(NH_3)_2]^+、[NH_4(NH_3)_n]^+が新たに生成することがわかった。
2、チャープ強レーザー場中エタノールの解離性イオン化反応
レーザーパルス波形のチャープ率を系統的に変えていくと、フーリエ極限の時に比べて[C_2H_5^+]/[CH_2OH^+]の比がほぼ4倍増加することが明らかになった。
3、コインシデンス運動量画像法による強光子場中N_2Oの超高速構造変形
2つの2体解離経路、(1)N_2O^<2+>→N^++NO^+, (2)N_2O^<2+>→N_2^++O^+を完全に分離して測定し、3体解離(3)N_2O^<3+>→N^++N^++O^+についても観測ができた。その結果、N-N,N-O結合がともに、〜1.5倍伸長し、より屈曲な構造をとることが明らかになった。
4、コインシデンス画像法による強光子場中アセトニトリルの水素移動過程の追跡
2体解離経路:CH_3CN^<2+>→CH_<3-n>+H_nCN^+(n=0-2)の運動量分布の解析から、水素の移動とともに親の2価イオンの寿命が長くなり、C-C-N骨格の変形が誘起されることがわかった。
5、ピコ秒パルス電子線回折法による強光子場中CS_2の実時間構造変形追跡
ナノ秒非共鳴レーザー場中CS_2の構造変形を、ピコ秒電子線パルスを用いて、実時間実空間追跡を行った。レーザー強度に断熱的に追随して構造を変えて行くことが示された。
6、超短パルス電子回折法におけるピコ秒電子パルス生成の数値シミュレーション
マクロ電子という概念を用いて電子線パルスの数値シミュレーションを行い、電子数を〜10^3個とすれば、約800fsの幅しか持たないパルスが実現することを示した。

研究成果

• [文献書誌] K.Yamanouchi: "Laser chemistry and physics-The next frontier"Science. 295. 1659-1660 (2002)
• [文献書誌] K.Hoshina, K.Yamanouchi, T.Ohshima, Y.Ose, H.Todokoro: "Direct observation of molecular alignment in intense laser field by pulsed gas electron diffraction I : observation of anisotropic diffraction image"Chemical Physics Letters. 353. 27-32 (2002)
• [文献書誌] K.Hoshina, K.Yamanouchi, T.Ohshima, Y.Ose, H.Todokoro: "Direct observation of molecular alignment in intense laser field by pulsed gas electron diffraction II : analysis of anisotropic diffraction image"Chemical Physics Letters. 353. 33-39 (2002)
• [文献書誌] A.Hishikawa, H.Hasegawa, K.Yamanouchi: "Sequential three-body Coulomb explosion of CS_2 in intense laser fields appearing in momentum correlation map"Chemical Physics Letters. 361. 245-250 (2002)
• [文献書誌] J.Watanabe, R.Itakura, A.Hishikawa, K.Yamanouchi: "Suppression of decomposition of aniline cation in intense laser fields by cluster formation with ammonia molecules"Journal of Chemical Physics. 116. 9697-9702 (2002)
• [文献書誌] K.Hoshina, K.Yamanouchi, T.Ohshima, Y.Ose, H.Todokoro: "Alignment of CS2 in intense nano-second laser fields probed by pulsed gas electron diffraction"Journal of Chemical Physics. (in press). (2003)
• [文献書誌] R.Itakura, T.Asano, K.Yamanouchi: "Suppression of decomposition of aniline cation in intense laser fields by cluster formation with NH_3 and H_2O"Journal of Photochemistry and Photobiology A. (in press). (2003)
• [文献書誌] M.Kono, K.Hoshina, K.Yamanouchi: "Photofragment emission yield spectroscopy of acetylene in the D^^~^1Π_u, E^^~^1A, and F^^~^1Σ^+_n states by vacuum ultraviolet and infrared vacuum ultraviolet double-resonance laser excitations"Journal of Chemical Physics. 117. 1040-1046 (2002)
• [文献書誌] T.Sako, K.Yamanouchi, F.Iachello: "Algebraic effective resonance Hamiltonian approach to highly excited SO_2 (X^1A_1) : Effect of bending excitation on local-mode bifurcation"Journal of Chemical Physics. 117. 1641-1648 (2002)