| 研究概要 |
究極の分子変換を可能にする高性能多機能分子触媒の開発と触媒能力を最大限発揮するための反応場、超臨界流体反応場の確立と触媒化学と超臨界流体化学の両化学の融合による高効率触媒プロセスの開拓をめざして研究を推進してきた。その結果、動的多機能分子触媒の開発に成功するとともに、気体、液体、固体に次ぐ第4の汎用性反応場である超臨界流体を触媒反応場とする高効率分子変換反応の開発に成功した。具体的に,
1)多彩多機能分子触媒の動的機能制御と実用触媒反応の開発
金属と配位子との結合に由来する酸塩基複合効果を有するキラルジアミン配位子をもつ不斉ルテニウムアミド錯体が環状α,β-不飽和ケトン類とマロン酸ジエステル、β-ケトエステル、あるいはα-ニトロ酢酸エステルとの不斉マイケル反応やニトロアルケン類と1,3-ジカルボニル化合物との不斉1,4-付加反応の多機能分子触媒として極めて有効であることを見いだした。
2)超臨界二酸化炭素を利用する二酸化炭素固定化技術の開発
超臨界状態において二酸化炭素とアミン類からカルバミン酸が高濃度に生成するという知見をもとに、金属触媒等の非存在下に三員環アミンのアジリジン類と超臨界二酸化炭素とから、水溶液中で温度とpHとの二重刺激応答性を示す機能性高分子化合物、ポリアミン-ウレタン、の合成に成功した。
3)超臨界流体と機能性触媒の融合による高効率触媒プロセスの開発
超臨界流体反応場と機能性触媒との融合による環境負荷低減に資する革新的触媒反応プロセスの開発をめざして検討してきた結果、超臨界流体の特性を活かした超臨界二酸化炭素中におけるニトロベンゼンの高選択的水素化反応や超臨界メタノールを用いる高選択的メチル化反応の開発に成功した。これまで液相及び気相では実現できなかった高速かつ高選択的な高効率触媒反応の実現である。
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