研究課題
基盤研究(S)
(可視-近赤外領域)非平行パラメトリック増幅法(NOPA)を開発し、NOPAを用いた可視光超短パルスの発生を行った。これにより超高速実時間分光が可能になり、3000cm^<-1>の高周波数に至るまでのさまざまな分子振動の測定解析が可能になった。またこの超短パルスが持つ広帯域なスペクトル領域において測定を行うために、本研究グループが開発を行い完成させたマルチ(128ch)・ダブルロックインアンプとその分光システムを用いた。時間分解分光では広帯域光を試料に照射することにより、帯域幅の逆数にほぼ比例する時間分解能を得ることができるため、超短パルスの持っている広帯域性を全面的に活かして、同時測定できるようになった。多波長の実時間信号を同時に精度よく測定することができ、また短時間で測定が可能となるため、試料の光劣化などの問題を回避することが可能になった。これにより、さまざまな物質の素励起や非線形励起間の緩和過程をより詳細に理解できるようになった。(真空紫外領域)時間依存偏光パルス(偏光状態が時間とともに変化するパルス)を配列したI_2分子に照射することにより、多光子イオン化過程の最適制御に成功した。この成果は、高次高調波発生の第1ステップであるトンネルイオン化を最も高度に制御する技術を開発したことを意味する。また、非断熱的に配列した分子中からの高次高調波発生実験において、同一条件下で高調波信号とイオン信号を同時に計測する独自の実験手法の導入により、分子軌道の対称性の効果を明らかにするとともに、高調波発生の第3ステップである再結合過程における電子のド・プロイ波間の量子干渉効果(ここでは強く打ち消しあう干渉効果)を世界で初めて観測することに成功した。さらに、配列した分子に偏光ゲート法を適用した。この場合には、高調波発生効率の楕円率依存性からの自然な推論として、分子軸と楕円偏光の長軸が平行な時の方が高調波の発生が可能な時間幅がより制約され、高調波のスペクトル幅はより広くなると予想したが、実験結果はむしろ逆の傾向を示すことを初めて発見し、その物理的原因を解明した。したがって、数サイクルパルスの偏光ゲートによりアト秒パルスを発生する場合にも、搬送波包絡位相(CEP)だけでなく、分子の空間配列を重要な制御パラメータとできることを初めて明らかにした。
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