単結晶を用いた高圧下格子振動解析による地球物質の高圧構造転移に関する弾性論の研究

2002 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 14204053
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 山中 高光 大阪大学, 大学院・理学研究科, 教授 (30011729)
• 研究分担者: 永井 隆哉 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (20243131) ; 大高 理 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (40213748) ; 吉朝 朗 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (00191536)
• キーワード: 高温高圧ラマン散乱実験 / マントル物質 / 単結晶ラマン散乱実験 / 含水鉱物の水素結合の圧力変化 / イルメナイトの高温ラマン散乱 / 構造相転移の格子力学

研究概要

地球内部の温度圧力条件を再現し放射光やX線回折実験を行い、物質の構造、転移機構、状態方程式などを究明することは、諸々の地球科学現象を理解する上で重要である。それらの動的過程を理解することも重要になってきた。放射光を利用しダイヤモンドアンビル(DAC)加圧装置、マルチアンビルを用いて長年にわたって高温・高圧実験を行い、構造相転移や格子変形について固体電子論、結晶力学的な立場から議論してきた。
マントル状態での地球深部物質の高圧格子振動解析は単結晶X線回折実験と相補的な関係にある。後者から得られる原子間距離、結合電子、電子状態、有効電荷の情報に、格子間力のエネルギ情報を格子振動解折から理解するため、高温、高圧下でのレーザーラマン分光装置を用いて温度や圧力を関数にした結晶力学について議論することを本研究の目的とした。
(1)本研究では始めに格子振動解析の主要装置である日本分光社製の顕微ラマン装置を用いたラマン散乱スペクトル観測システムの立ち上げとその性能テストを行った。目的のバンド領域で、要求分解能の達成を確認した。
(2)国内、国外で粉末試料の高圧ラマン分光実験は行われてきたが、格子振動解析を目的に、単結晶試料の高圧下でのラマン分光実験はまだ報告はない。結晶試料方位を規定して高温高圧ら真ん散乱実験装置を開発した。
(3)マントル中での高温・高圧下での水和物である結晶構造変化、またマントル中の水について理解するために、単純なCa(OH)_2について温度圧力変化に伴うラマンスペクトルの逐次測定を行う。O-H・・・の水素結合の圧力効果の究明し、圧力・応力転移についてその起因力となる体積圧縮率、弾性率、状態方程式等に関する理解を深める。一方また分子動力学(MD)計算による高温高圧状態での水素結合の圧力変化、格子振動のソフト化と構造変化について議論し、任意の方向の応力テンソルから、弾性安定性について検討する。X線構造解祈から得られた原子間距離の圧力変化とを総合的に検討し、沈み扱くスラブでの水和物の水素結合の圧力効果を究明する。
(4)マントル状態でMgSiO3は輝石→ガーネット→イルメナイト→ペロブスカイトに転移することが知られているが、MgSiO3、MgGeO3、MgTiO3のイルメナイトを合成しこれら3試料の加熱ラマン散乱実験からバンドシフトを観測し原子間力の違いを議論を始めた。
(5)本研究代表者は放射光を利用した単結晶構造研究を世界に先駆けて行ってきた。特にDACを使用し最高50GPaの単結晶構造〓析をSPrining-8で成功した。我々の過去行ってきた固体電子論の立場から、電子密度の圧力変化、格子歪み、電荷移動等の研究を〓けてきたが。今後高温・高圧状態での単結晶ラマン散乱実験が実現すればさらに興味有る研究ができ、それによって地球内部物質〓格子力学的観点からもより正確な知見が得られよう。

研究成果

• [文献書誌] T.Yamanaka, N.Hirai, Y.Komatsu: "Structure change of Ca1-xSrxTiO3 perovskite with composition and pressure"American Mineralogist. 87. 1183-1189 (2002)
• [文献書誌] T.Yamanaka, T.Fukuda: "Bonding character of SiO2 stishovite under high-pressures up to 30GPa"Physics and Chemistry of Minerals. 29. 633-641 (2002)
• [文献書誌] T.Yamanaka, K.Kittaka, T.Nagai: "B1-B2 transition in CaO and CaSiO3-perovskite decomposition under high pressure"Journal of Mineralogical and Petrological Science. 97. 144-152 (2002)
• [文献書誌] T.Yamanaka, T.Fukuda, Y.Komatsu: "Charge density analysis of SiO2 under pressure over 50GPa using new diamond anvil cell"Journal of Physics of Condense Matter. 14. 10545-10551 (2002)
• [文献書誌] T.Nagai, H.Kagi, T.Yamanaka: "The first observation of a pressure-induced transition and compression behaviour of kalicinile"Solid State Communication. 123. 371-374 (2002)
• [文献書誌] D.Sakamoto, A.Yoshiasa, O.Ohtaka: "Electric conductivity of olivine under pressure investigated using impedance spectroscopy"Journal of Physics of Condense Matter. 14. 11375-11379 (2002)