二次有機エアロゾルの化学組成と水蒸気凝結特性:大気環境への影響評価

2004 年度 研究成果報告書概要

• 研究課題/領域番号: 14204055
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 地球化学
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 河村 公隆 北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (70201449)
• 研究分担者: 持田 陸宏 北海道大学, 低温科学研究所, 助手 (10333642)
• 研究期間 (年度): 2002 – 2004
• キーワード: 二次有機エアロゾル / エアロゾルの水蒸気吸収特性 / 粒子発生装置 / エアロゾルの粒径分布 / エイトケン粒子 / タンデムDMA装置 / 東京での大気観測 / 安定炭素同位体比

研究概要

初年度にタンデム型ディファレンシャルモビリティアナライザー(TDMA)装置を作成し、更に、野外観測および室内実験において粒子の吸湿特性を測定するためのHygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer (H-TDMA)装置の機能を追加した。2年度に、レボグルコサン、グルコースなどバイオマス燃焼によって大気中に放出される有機物の吸湿特性をH-TDMA装置により測定し、その吸湿成長係数を決定した。その結果、これらの有機物は高い吸湿性を持ち凝結核としての能力が高いことがわかった。
3年度は、TDMA装置、ハイボリュームエアサンプラー、デニューダーサンプラーなどを用いて、東京での夏の大気観測(7月から10月)を行い、以下の研究成果を得た。
1.エアロゾル試料中に低分子ジカルボン酸、ケトカルボン酸、ジカルボニルを測定し、シュウ酸が観測時間および期間を通して最も高い濃度を示す水溶性成分であることを確認した。またシュウ酸や他のジカルボン酸、ケト酸などの濃度は、早朝から昼にかけて急激に(3-15倍)増加し、夏の都市大気中では光化学反応による極性有機物の生成が明らかになった。
2.有機炭素(OC)、黒色炭素、水溶性有機炭素(WSOC)の測定も行い、カルボン酸濃度との比較をした。その結果、ジカルボン酸が有機炭素に占める割合は1-3%で変動し正午に最大を示すことが解った。また、晴天の日にはOCに占めるWSOCの割合も昼にピークを示し、水溶性の有機物は他の有機物に比べて選択的に光化学的生成をしている実体が明らかになった。
3.TDMAを用いて大気エアロゾルの吸湿特性を調べた。100ミクロンの大気粒子を第1段のDMAにて分級した後、粒子を加湿して第2段のDMAに導入し吸湿した粒子の成長率を測定した。その結果、昼間のエアロゾル粒子では粒子の成長が認められ吸湿性のエアロゾルが二次的に生成していることが確認できた。また、吸湿成長率は午前よりも午後に大きくなることがわかった。この結果は、より吸湿性に富む微粒子が光化学反応の進行とともに生成されており、それが午後にかけてより水溶性になっていることを示唆している。また吸湿特性は100nmよりも200nmサイズの粒子でより顕著であった。このことは二次有機エアロゾルの生成と関係があることを意味している。

研究成果

• [雑誌論文] Organic and inorganic compositions of marine aerosols from East Asia : Seasonal variations of water-soluble dicarboxylic acids, major ions, total carbon and nitrogen, and stable C and N isotopic composition (2004)
  • 著者名/発表者名: Kimitaka Kawamura
  • 雑誌名: Geochemical Investigation in Earth and Space Science Publications Series No.9 ページ: 243-265
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Variation on the atmospheric concentrations of biogenic carbonyl compounds and their removal processes in the northern forest at Moshiri, Hokkaido Island in Japan (2004)
  • 著者名/発表者名: Sou Matsunaga
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Vol.109,D04302 ページ: doi:10.1029/2003JD004100
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] High abundance of gaseous and particulate 4-oxopentanal in the forestall atmosphere (2004)
  • 著者名/発表者名: Sou Matsunaga
  • 雑誌名: Chemosphere Vol.55,9 ページ: 1143-1147
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Determination of stable carbon isotopic compositions of low molecular weight dicarboxylic acids and ketocarboxylic acids in atmospheric aerosol and snow samples (2004)
  • 著者名/発表者名: Kimitaka Kawamura
  • 雑誌名: Analytical Chemistry Vol.76,19 ページ: 5762-5768
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Hygroscopic properties of levoglucosan and related organic compounds characteristic to biomass burning aerosol particles (2004)
  • 著者名/発表者名: Michihiro Mochida
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Vol.109,D21202 ページ: doi:10.1029/2004JD004962
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] High abundance of gaseous and particulate 4-oxopentanal in the forestall atmosphere (2004)
  • 著者名/発表者名: Sou Matsunaga
  • 雑誌名: Chemosphere Vol.55, 9 ページ: 1143-1147
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Determination of stable carbon isotopic compositions of low molecular weight dicarboxylic acids and ketocarboxylic acids in atmospheric aerosol and snow samples (2004)
  • 著者名/発表者名: Kimitaka Kawamura
  • 雑誌名: Analytical Chemistry Vol.76, 19 ページ: 5762-5768
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Hygroscopic properties of levoglucosan and related organic compounds characteristic to biomass burning aerosol particles (2004)
  • 著者名/発表者名: Michihiro Mochida
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Vol.109, D21202 ページ: doi : 10.1029/4962
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Water-soluble dicarboxylic acids in the tropospheric aerosols collected by ACE-Asia/C-130 aircraft (2003)
  • 著者名/発表者名: Kimitaka Kawamura
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Vol.108,No.D23,8639 ページ: doi:10.1029/2002JD003256
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Water-soluble dicarboxylic acids in the tropospheric aerosols collected by ACE-Asia/C-130 aircraft (2003)
  • 著者名/発表者名: Kimitaka Kawamura
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research Vol.108, No.D238639 ページ: doi : 10.1029/2002JD003256
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [図書] 地球システム科学の基礎-変わりつづける大気環境 (2004)
  • 著者名/発表者名: T.E.Graedel, P.J.Crutzen 著/河村公隆, 和田直子 訳
  • 総ページ数: 400
  • 出版者: 学会出版センター
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より