| 研究課題/領域番号 |
14340092
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
固体物性Ⅰ(光物性・半導体・誘電体)
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 耕一郎 京都大学, 大学院・理学研究科, 教授 (90212034)
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| 研究分担者 |
永井 正也 京都大学, 大学院・理学研究科, 助手 (30343239)
白井 正伸 京都大学, 大学院・理学研究科, 助手 (30303803)
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| 研究期間 (年度) |
2002 – 2004
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| キーワード | 光誘起相転移 / スピンクロスオーバー / 赤外ラマン散乱 / 赤外吸収 / 構造相転移 / 自発的対称性の破れ |
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| 研究概要 |
鉄スピンクロスオーバー錯体結晶の光誘起梢の構造を明らかにするために、以下のように、赤外ラマン分光、赤吸収分光、X線吸収分光、X線回折をおこない、光誘起相転移のメカニズムを考察した。まだ、相転移を担うGoldstone bosonを観測するのに適したTHz波(遠赤外線)全反射分光装置の整備をおこなった。
(1)赤外ラマン分光および赤外吸収分光による光誘起相の構造研究
赤外レーザーと赤外アレイ検出器により非共鳴な励起位置でのラマン散乱測定をおこなった。光誘起相と熱的に誘起される物質相の赤外ラマンスペクトルは共鳴励起の結果と一致し、励起方法によらず光誘起相は熱誘起相と大きく異なるスペクトルを持つことを明らかにした。また、赤外吸収分光を行いラマン散乱の結果と比較することで鉄の周りに配位した分子の構造が結晶の反転対称性を破るように変形していることがわかった。
(2)X線吸収分光による光誘起相の構造研究
X線吸収分光の結果から、鉄の量近接構造は熱的に誘起した相と同じであること、(2)その周りに配位した分子の構造が結晶の反転対称性を破るよりに変形している可能性が高いことを示した。
(3)X線回折による光誘起相の構造研究
低温で生成される光誘起高スピン相の空間群は高温での高スピン相のそれと完全に一致しており、格子定数も温度変化の範囲内にあることがわかった。このことから、光誘起相の平均構造は熱誘起相のそれと全く同じであり、ラマン散乱で観測された反転対称性の破れば平均構造からの局所的な乱れとして理解される。また、X線回折光をモニタしながら光誘起相の緩和過程をしらべ、低スピン相が光誘起相の中に形成されていく過程を明らかにした。
(4)複核スピンクロスオーバー系の選択的光スイッチ現象
複核構造を持つスピンクロスオーバー錯体において、照射光の波長を変えることにより3種類のスピン状態の間を自由自在に相転移させることに成功した。
(5)相転移の前駆現象を探るためのTHz波(遠赤外)分光装置の開発
スピンクロスオーバー転移に本質的に重要な役割を果たしていると考えられる、テラヘルツ帯のフォノンモードの詳細を調べるため、フェムト秒レーザーをベースとしたTHz波(遠赤外線)分光装置の開発をおこなった。その結果、100GHz-3THzの周波数帯をカバーし、単結晶のみならず粉末状のスピンクロスオーバー錯体結晶においても分析を容易にするテラヘルツ時間領域全反射分光装置の開発に成功した。
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