反応場制御によるNOx選択還元触媒の高性能化

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 14350425
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 薩摩 篤 名古屋大学, 工学研究科, 助教授 (00215758)
• 研究分担者: 吉田 寿雄 名古屋大学, 難処理人工物研究センター, 助教授 (80273267) ; 服部 忠 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (50023172)
• キーワード: NOx / 選択還元 / 触媒 / 反応場 / 反応機構 / in-situ分光法 / 活性種ダイナミクス / ディーゼルエンジン

研究概要

環境保全の観点から、燃焼排ガスからの窒素酸化物(NOx)排出抑制技術の開発が急務となっている。本研究では触媒の反応場による制御に着目し、反応雰囲気制御を含めた触媒設計法を構築することを目的とした。本年度は以下の成果を上げることができた。
反応場が触媒の活性種構造に及ぼす影響を解析する手段として新たに開発したin-situ UV-Vis測定法を用いて、反応雰囲気場における活性種のダイナミクスの観察を行った。Ag/Al_2O_3触媒上でのプロパンによるNO還元反応において、微量の共存水素がNO還元活性を著しく向上させる原因を検討したところ、担体表面のAg種が水素添加により部分的に還元凝集し、Ag ionic clusterを形成していることが観察された。Ag ionic clusterとNO還元活性の向上が一致し、Ag ionic clusterはNO選択還元反応に高活性種であることを見いだした。また、clusterの出現には担体の固体酸点が重要な役割を示していることを明らかにした。また、in-situ FT/IRにより反応機構の検討をおこなったところ、Ag ionic clusterの出現は炭化水素還元剤の部分酸化を促進し、アセテート中間体の表面濃度を高めることにより、触媒表面でのNOx種(ナイトレート)との選択反応を促進することを明らかにした。
Pt触媒はNO選択還元において高い活性を示すが、低温域でのN_2Oの副成が問題となっている。この問題解決のための指針を得ることを目的として、担持Pt触媒上での水素によるNO選択還元反心における担体効果を検討した。ゼオライト担体を用いた時に、N_2O副成が抑制されることを見いだしたin-situ FT/IRと過渡応答反応法により、ゼオライト担体上の酸点の働きにより、 NO-NH_3反応を経由する高選択的な反応経路が存在することを見いだした。

研究成果

• [文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Promotion effect of hydrogen on surface steps in SCR of NO by propane over alumina-based silver catalyst as examined by transient FT-IR"Phys.Chem.Chem.Phys.. 5. 2154-2160 (2003)
• [文献書誌] A.Satsuma, M.Hashimoto, J.Shibata, H.Yoshida, T.Hattori: "Nitrous oxide free pathway for selective reduction of NO by hydrogen over supported Pt catalysts"Chem.Commun.. 2003. 1698-1699 (2003)
• [文献書誌] A.Satsuma, A.Shichi, T.Hattori: "Zeolite Micropore as Unique Reaction Field for the Selective Catalytic Reduction of NO by Hydrocarbons"CATTECH. 7. 42-51 (2003)
• [文献書誌] A.Satsuma, K.Shimizu: "In-situ FT/IR Study of Selective Catalytic Reduction of NO over Alumina-based Catalysts"Progress in Energy and Combustion Science. 29. 71-84 (2003)
• [文献書誌] 薩摩 篤, 柴田順二, 服部 忠: "UV-visibleスペクトルによる固体触媒表面のin-situ観察"Jasco Report. 45. 5-9 (2003)
• [文献書誌] T.Shibata.Y.Takada.A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Ag Cluster as Active Species for SCR of NO by propane in the Presence of Hydrogen over Ag-MFI"J.Catal.. (印刷中). (2004)