内殻励起が誘起する原子移動とそのスペクトル理論

2002 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 14540310
• 研究機関: 大阪府立大学
• 研究代表者: 萱沼 洋輔 大阪府立大学, 工学研究科, 教授 (80124569)
• 研究分担者: 魚住 孝幸 大阪府立大学, 工学研究科, 講師 (80295724) ; 田中 智 大阪府立大学, 総合科学部, 助教授 (80236588)
• キーワード: 内殻励起原子移動 / Knotek-Feibelman機構 / 2正孔束縛状態 / 量子拡散 / 共鳴X線ラマン散乱 / サイト選択励起 / オージェフリー発光 / ヤーンテラー効果

研究概要

1.2正孔状態のダイナミックス
内殻励起状態のオージェ崩壊の結果、価電子帯の同一原子に突然2正孔局在状態が出現し、原子配置が不安定化することが指摘されている(広義のKnotek-Feibelmanのモデル)が、その妥当性および定量的評価は検討されていない。この機構が成立するか否かは、局在2正孔状態が正孔の拡散により解消してしまう速さと原子が脱離する速さとの競合で決まることに着目し、正孔のダイナミックス、原子移動およびクーロン相互作用を同時に記述するモデルを立て、数値的量子ダイナミックス計算を開始した。その結果、2正孔間のクーロン反発がK-F機構の成立に重要な役割を果たすことを見出した(保井、魚住、萱沼:平成15年春の物理学会講演予定)。
2.CsCl結晶のオージェフリー発光における内殻正孔の格子緩和
CsCl結晶の最外内殻正孔のオージェフリー発光スペクトルに見られる構造と、低エネルギー側の裾構造を説明するモデルとして、内殻バンド内での正孔の自己束縛と、その周りの格子歪による価電子帯の分裂に着目し、tight-bindingモデルに基づく巨大クラスター計算を実行し、発光スペクトルの計算を行った。その結果、発光スペクトルの高エネルギー側のピークは価電子帯正孔の局在状態への、低エネルギー側のピークは自由状態への遷移に起因するものであると同定した(M.Fukaya, Y.Kayanuma and M.Itoh, J.Phys.Soc.Jpn, 71,2557)。
3.X線非線形分光の理論
軌道放射光による高輝度X線光源の進歩を踏まえ、X線領域の非線形分光理論の研究を開始した。とりあえず、1次元鎖物質および分子系を対象に、X線共鳴誘導ラマン散乱の理論を構築した(S.Tanaka and S.Mukamel, J.Chem.Phys.116,1187,Phys.Rev.Lett. 89,43001)。
(4)共鳴逆光電子ベクトルにおける表面とバルク効果の解析
CeRh_3の共鳴逆光電子スペクトルにおける表面とバルクからの寄与を不純物アンダーソンモデルに基づく理論計算で解析した(T.Uozumi et al.,Phys.Rev.B 65,45105)。

研究成果

• [文献書誌] K.Saito, Y.Kayanuma: "Nonadiabatic Transition-Probabilities in the Presence of Strong Dissipation at Avoided Level Crossing Point"Physical Review A. 65,3. 33407(12) (2002)
• [文献書誌] M.Yagi, Y.Kayanuma: "Theory for Carrier-Induced Ferromagnetism in Diluted Magnetic Semiconductors"Journal of the Physical Society of Japan. 71,8. 2010-2018 (2002)
• [文献書誌] M.Fukaya, Y.Kayanuma, M.Itoh: "Lattice Relaxation of Outermost Core Holes in Auger-Free Luminescence"Journal of the Physical Society of Japan. 71,10. 2557-2565 (2002)
• [文献書誌] T.Sato, Y.Kayanuma: "Quantum Inelasticity in Reflection of a Composite Particle"Europhysics Letters. 60,3. 331-336 (2002)
• [文献書誌] S.Tanaka, S.Mukamel: "X-Ray Four-Wave-Mixing in Molecules"Journal of Chemical Physics. 116,5. 1877-1891 (2002)
• [文献書誌] S.Tanaka, S.Mukamel: "Coherent X-Ray Raman Spectroscopy : A Nonlinear Probe for Electronic Excitation"Physical Review Letters. 89,4. 43001(4) (2002)
• [文献書誌] S.Tanaka, S.Volkov, S.Mukamel: "Simulation of Time-Resolved X-Ray Diffraction in Molecules"Journal of Chemical Physics. 118,7. 3065-3078 (2002)
• [文献書誌] S.Tanaka, S.Mukamel: "Time-Resolved X-Ray Coherent Spectroscopy"Physical Review A. (in press).
• [文献書誌] T.Uozumi, Y.Kayanuma: "Excited States of an Electron-Hole Pair Confined in Spherical Quantum Dots and Their Optical Properties"Physical Review B. 65,16. 165318(12) (2002)
• [文献書誌] T.Uozumi et al.: "Theoretical and Experimental Study of Surface and Bulk Contributions in Resonant Inverse Photoemission of CeRh_3"Physical Review B. 65,4. 45105(10) (2002)
• [文献書誌] M.Matsubara et al.: "Polarization Dependence of Resonant X-Ray Emission Spectra in 3d n Transition Metal Compounds with n=0, 1, 2, 3"Journal of the Physical Society of Japan. 71,1. 347-356 (2002)
• [文献書誌] 魚住 孝幸: "TiO_2の内殻光電子放出、オージェ遷移によって誘起される電荷移動の理論"真空. 46,1. 25-30 (2003)