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本研究は、液面の不均質化学反応を高感度・高時間分解能で追跡可能な手法の確立、および、液面での溶質分子の溶媒和状態と不均質化学反応の理解を深めることを目的とした。気液界面で起こる不均質化学反応の微視的な観点からの理解は、気相反応はもとより溶液内反応に比べて極端に遅れている。観測手段が限られ、界面の構造やそこでの溶質分子特性の理解が進んでいないことが問題である。液面では、蒸気圧ゆえに真空系の実験が普通できない。表面張力や表面電位測定などは、分子観測法としては間接的である。和周波発生分光法などの非線形分光法は、情報は豊富だが感度面に弱点がある。そこで、液面の分子から放出される光電子を検出することにより目的分子の表面選択的な高感度検出を実現し、液面からの分子脱離や液面への分子取り込み、液面での分子配向、さらには不均質化学反応のその場観測を行うことを試みた。2年計画の最終年度である本年度は、光イオン化信号の経時変化の測定と解析、光イオン化信号の入射角・偏光面・波長依存測定に基づいた分子配向の決定法の検討、シンクロトロン放射光を用いての実験に適する装置開発とそれを用いての実験を行った。具体的に、(1)pHやイオン強度等の液性をパラメータとする実験を行い、バルク濃度とバルク液性が表面分子におよぼす影響を明らかにした。(2)シンクロトロン放射光による実験の結果を解析し、ベンゼン、トルエン、ジベンゾジオキシンなどについて液面に分子を展開してからの表面分子密度の経時変化を明らかにした。(3)光イオン化信号の入射角と偏光面依存性の測定結果から液面上での分子配向を決定する手法をまとめた。
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