| 研究課題/領域番号 |
14F04033
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
北川 進 京都大学, 物質－細胞統合システム拠点, 教授 (20140303)
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| 研究分担者 |
PANDA TAMAS 京都大学, 物質－細胞統合システム拠点, 外国人特別研究員
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-25 – 2017-03-31
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| キーワード | 多孔性配位高分子 / 酸素還元 / 固溶体 / カーボン |
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| 研究実績の概要 |
前年度の成果として異なる金属イオンを有する多孔性配位高分子（以下Porous Coordination Polymer、PCPと呼ぶ）を乾式ボールミル処理することによって金属固溶体が得られることが分かった。この手法を用い、酸素還元を担う複合体をPCPから合成した。具体的にはCo2+イオンおよびZn2+イオンからなるPCP金属固溶体を各種調整し、その後、窒素雰囲気下において焼成処理を行うことによってCoおよびZnが混入した多孔性炭素構造を合成した。この複合金属含有カーボンは空気中の酸素と激しく反応し、発火するほどの高い反応性を有することを見出した。酸素ガス吸着測定から、非常に小さな酸素分圧下においてもこの高い反応性は維持されることがわかった。Zn2+イオンのみからなる同形のPCP、およびCo2+イオンのみからなる同形のPCPを同様の手法で焼成処理を施し得られた多孔性カーボンはこのような酸素分子との反応性を有さないことから、CoとZnのミクロスケールにおける共存が鍵となることが示唆されている。現在このカーボンを用い、燃料電池運用条件における酸素還元反応特性を調べている。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
前年度の成果である多孔性配位高分子の金属イオン固溶化の手法を用い、酸素分子と極めて高い反応性を有する多孔性カーボン合成に成功しており、目的とする酸素還元反応に適した材料開発の指針を得たという点において順調に進展したと考えられる。多孔性配位高分子はZn2+イオン、Co2+イオンのみならずほぼ全ての金属イオンを導入でき、またボールミルによる固溶化も基本構造が類似している限り幅広く応用可能である。そのためより酸素還元反応に適した金属イオンの利用が期待され、その基本的手法が得られたことは大きな成果である。
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| 今後の研究の推進方策 |
Zn2+イオンとCo2+イオンの固溶体から得られた多孔性カーボンが非常に高い酸素還元特性を有することが示唆されたため、この反応の機構を各種分光法と電子顕微鏡から解明することが重要である。また合成的視点においては一般的に酸素還元反応により適しているとされるMn2+イオンやFe2+イオンに着眼し、多孔性配位高分子内部に同様のボールミル手法によって原子レベルで固溶化させ、焼成によって酸素分子との反応性を系統的に追跡する。特に固溶化における金属イオンの比率を変化させ、反応性との相関を明らかとする。
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