| 研究実績の概要 |
本研究では, 分子の自己集合を記述する方法論を確立し, 反応過程を調べることを目的としている. そのために, 統計力学による系の記述, 動力学による系の時間発展, 量子化学による分子のモデル化の３つの視座が重要である. 本年度は以下の三つの課題に取り組んだ.
（１）分子の自己集合を記述するための統計力学理論：自己集合では, 無数の構造に関する統計サンプリングや反応の時間スケールが長いことが問題となり, 分子シミュレーション法の適用は非常に困難である. 一方. 統計力学理論で系を記述することで上記の問題を解決できる可能性があり, 分子の自己集合を記述する理論を開拓する意義は大きい. 前年度構築した比較的簡単な分子の集合体の構造分布関数を記述する理論的枠組みを発展させて, 構造安定性を評価する基本的な物理量である自由エネルギーを定式化し, 単原子分子の集合体までの計算を確認した.
（２）マスター方程式に基づく八面体型金属カプセル錯体の自己集合過程の解析：自己集合反応の中間体や経路は大きな関心がもたれているが, 実験では多様な中間体の平均量の時間発展しか得ることができない. 本研究では, 系の微視的状態を記述する数理モデルを導入し, その時間発展をマスター方程式に基づいて調査した. 昨年度に引き続き, 数理モデルの洗練化に取り組んだ結果, 実験をより良く再現して, 現実的な中間体の時間発展を推定できるようになった.
（３）金属-配位子系の自己集合を記述するための理論手法の開発：金属-配位子系の自己集合における分子間相互作用を調べるために, 量子化学的なモデルハミルトニアンの理論を（２）の系へ適用することに着手した. 分子の自己集合過程を微視的に明らかにできる可能性を有するアプローチである.
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度取り組んだ三つの課題（１）-（３）は, 分子の自己集合を記述するために重要な３つの視座, 統計力学による系の記述, 動力学による系の時間発展, 量子化学による分子のモデル化に関する研究であり, 着実に進めている.
（１）分子の自己集合を記述するための統計力学理論：比較的簡単な分子の集合体の構造分布関数および構造安定性を評価する枠組みを構築し, 単原子分子の集合体の計算まで完了した.
（２）マスター方程式に基づく八面体型金属カプセル錯体の自己集合過程の解析：実験的に得ることが困難な中間体の時間発展を推定できる理論的アプローチを確立した.
（３）金属-配位子系の自己集合を記述するための理論手法の開発： 金属-配位子系の自己集合における分子間相互作用を調べるためのアプローチの開発に着手した.
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度取り組んだ三つの課題を以下のように進める.
（１）分子の自己集合を記述するための統計力学理論：多原子分子系へと展開する予定である.
（２）マスター方程式に基づく八面体型金属カプセル錯体の自己集合過程の解析：研究を論文としてまとめる.
（３）金属-配位子系の自己集合を記述するための理論手法の開発：手法を確立し, 実際に八面体型金属カプセル錯体の自己集合過程の解析する.
また, 最終年度は, 以上の重要な３つの視座, 統計力学による系の記述, 動力学による系の時間発展, 量子化学による分子のモデル化を複合的に発展させることで分子の自己集合過程を記述するための方法論を確立を目指す.
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