強光子場における光化学反応の量子コヒーレンスと反応制御

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15035201
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 山崎 巌 北海道大学, 大学院・工学研究科, 教授 (80002111)
• 研究分担者: 佐藤 信一郎 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (10262601)
• キーワード: コヒーレント光化学反応 / 量子コヒーレンス / 超短パルスレーザー / 励起エネルギー移動 / 分子配列系

研究概要

本研究の目的は(1)分子配列系光化学反応における量子コヒーレンスの問題を、レーザー光強度との関連において調べ「分子配列系コヒーレント光化学」を実験的理論的に確立すること、(2)反応量子位相制御による反応の制御を確立することである。本年度の研究成果は次の通りである。
(1)コヒーレント励起子伝搬を示す新しい分子配列系の発見
これまでアントラセン、ペリレンなどの分子二量体について、相互作用によって分裂した2つの状態を超短パルスレーザーでコヒーレントに励起することによって、蛍光異方性減衰のうえに量子ビートが現れることを見い出し、これが量子系の時間発展において2つの状態の間で回帰振動によるものであることを確かめた。本年度はサイズの大きなポルフィリンデンドリマーについて、同様な量子ビートが見い出され、これらの結果は、分子系におけるコヒーレント光化学反応のはじめての観測として位置付けられる。
(2)液晶光変調器を用いた位相ロック2重レーザーパルス照射法による量子干渉測定装置の完成
液晶光変調器を用いて、2つのレーザー光の相対位相を可変にして、かつ高い精度で固定化し、自動制御機構をふくめた干渉計測装置を新たに製作した。その結果、アト秒時間領域にまで、レーザー光位相が保障され、分子二量体およびポルフィリンデンドリマーにおける反応の位相干渉効果を観測することができ、また2重パルスの光の位相を変えることにより、反応制御の動作を確認することができた。

研究成果

• [文献書誌] I.Yamazaki: "Observation of quantum coherence in recurrence motion of exciton in anthracene dimers in solution"J.Am.Chem.Soc.. 125. 7192-7193 (2003)
• [文献書誌] H.Yamada: "Photovoltaic properties of self-assembled monolayers of porphyrins and porphyrin-fullerrene dyads on ITO and gold surfaces"J.Am.Chem.Soc.. 125. 8129-9193 (2003)
• [文献書誌] K.Kano: "Convenient scaffold for forming heteroporphyrin arrays in aqueous media"J.Am.Chem.Soc.. 125. 10625-10634 (2003)
• [文献書誌] S.Sato: "Coherent control of oscillatory excitation transfer in dithia-1,5[3,3]anthracenophane by a phase-locked femtosecond pulse pair"J.Phys.Chem.A. 107. 10019-10025 (2003)
• [文献書誌] T.Kasajima: "Evidence of vibrational relaxation from non-Boltzmann distribution over v=0,1,2 levels in S1 perylane in solution."Chem.Phys.Lett.. 375. 227-232 (2003)
• [文献書誌] M.Mimuro: "Analyses of excitation energy transfer processes from siphonaxanthin to chlorophyll in a green alga Codium fragile"Plant Cell Physiol.. 44. 157-157 (2003)