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量子位相を操作するための有望な戦略の一つとして、物質の波動関数に波としての光の位相を転写する方法が考えられる。例えば、二原子分子に核の振動周期よりも短い光パルスを照射すると、「波束」と呼ばれる局在波が結合軸上を行ったり来たりするような状態を造り出す事ができる。波束の発生に際して、数フェムト秒からアト秒のサイクルで振動する光電場の初期位相は波束の初期位相として分子内に保存されるので、光学サイクルを凌駕する精度で光の位相を操作すれば波束の位相を操作することができる。我々は、この考えに基づき、10アト秒以下の精度で波束の量子位相を操作する技術を開発する事に成功した。さらにこの技術を用いて、熱的なアンサンブル中に置かれた分子内に発生した2個の振動核波束の量子干渉をほぼ100%の変調強度で完全制御することに成功した。この高精度分子波束干渉計を用いれば、パルスの時間間隔を変えるだけで三つの振動固有状態の任意の重ね合わせ状態をつくりだすことができる。このような波束内の情報は、各振動固有状態のポピュレーションを使って読みだすことができ、このポピュレーション情報は、系全体のコヒーレンスが消失した後でも分子集団内に長時間保存されることを実証した。さらに、波束を構成する振動固有状態の組から成るキュビット(二準位系)やキュトリット(三準位系)を構築し、これらに対して高精度および高安定の回転量子ゲートを開発した。また、1個目の波束の発生から2個目の波束との干渉を経て新たな波束へと変換される一連の事象を、別のフェムト秒レーザーパルスを用いて実時間観測し、ポピュレーション情報に加えて固有状態の位相情報を引き出す事に成功した。これら一連の成果は、分子を媒体とする光位相メモリーや量子コンピューターの可能性を示唆する。この他にも、同様の情報操作を周波数毎に位相変調した単一レーザーパルスで制御する事を目的に、周波数分解アト秒位相変調器(FRAPS)の開発を行なった。
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