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2004 年度 実績報告書

二核銅活性中心を有する銅タンパク質の機能解明と機能改変

研究課題

研究課題/領域番号 15350105
研究機関大阪市立大学

研究代表者

伊東 忍  大阪市立大学, 大学院・理学研究科, 教授 (30184659)

研究分担者 舘 祥光  大阪市立大学, 大学院・理学研究科, 助手 (50336757)
キーワードチロシナーゼ / 分子状酸素の活性化 / 二核銅酸素錯体 / フェノールの酸化 / 酸素反応機構 / 銅タンパク質 / ペルオキソ錯体 / オキソ錯体
研究概要

[1]アカパンカビ由来のチロシナーゼの精製:我々はこれまでにマッシュルーム由来のチロシナーゼを用いてその機能解明を行ってきた。本年度は、カビ由来のチロシナーゼについても検討するため、アカパンカビを大量培養し、そのチロシナーゼを単離・精製した。今後、培養条件や精製条件等の最適化を行い収率の向上を達成する必要がある。
[2]マッシュルーム・チロシナーゼのカテコラーゼ活性の機構解明:チロシナーゼによるカテコールの酸化反応(カテコラーゼ活性)の機構解明を目的とし、酸素電極法を用いて速度論的に検討を行った。カテコール基質の置換基効果や、速度とpHの相関関係などの結果から、サイドオン型ペルオキソ二核銅(II)活性種によるカテコールの酸化反応は、フェノールの酸素化反応(フェノーラーゼ活性)の場合と同様に、求電子的なイオン反応機構で進行することが明らかになった。
[3]銅(I)錯体による分子状酸素の活性化機構に及ぼす配位子効果の解明:一連のピリジルアルキルアミン系三座配位子を用いて調製した銅(I)錯体の構造や物性、および分子状酸素との反応挙動について詳細に検討した。その結果、各錯体の構造や酸化還元電位、および分子状酸素との反応速度、更には生成する二核銅酸素活性種の構造が配位子のキレート環サイズや置換基の電子的および立体的効果により系統的に変化することを見いだした。得られた成果は酵素反応機構解明に対して重要な知見を提供するものである。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2005 2004

すべて 雑誌論文 (6件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Structure and dioxygen-reactivity of copper(I) complexes supported by bis(6-methylpyridin-2-yl-methyl)amine tridentate ligands2005

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Dalton Trans. (印刷中)

  • [雑誌論文] Quantitative Evaluation of d-π Interaction in Copper(I) Complexes and Control of Copper(I)-Dioxygen Reactivity2004

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Chem.Eur.J. 10・1

      ページ: 237-246

  • [雑誌論文] Dicopper-Dioxygen Complex Supported by Asymmetric Pentapyridine Dinucleating Ligand2004

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Inorg.Chem. 43・15

      ページ: 4558-4560

  • [雑誌論文] Kinetic Evaluation of Catalase and Peroxygenase Activities of Tyrosinase2004

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Biochemistry 43・36

      ページ: 11546-11553

  • [雑誌論文] C-S Bond Formation Reaction between Phenolate and Disulfide-bridged Dicopper(I) Complexes2004

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Inorg.Chem. 43・21

      ページ: 6516-6518

  • [雑誌論文] A Model Compound of the Novel Organic Cofactor CTQ (Cysteine Tryptophylquinone) of Quinohemoprotein Amine Dehydrogenase2004

    • 著者名/発表者名
      S.Itoh, et al.
    • 雑誌名

      Eur.J.Org.Chem. 14

      ページ: 3074-3079

  • [図書] ブルース有機化学(第4版, 下巻)2004

    • 著者名/発表者名
      伊東 忍 ら
    • 総ページ数
      1360
    • 出版者
      化学同人

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公開日: 2006-07-12   更新日: 2016-04-21  

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