研究課題
基盤研究(B)
緑色光合成細菌の主たる光収穫アンテナ部であるクロロゾームにおける天然クロロフィルを模して、立体的に込み合っていない水酸基と水素結合能のあるカルボニル基を有する環状テトラピロール類の配位性金属(Mg・Zn・Cd)錯体を、天然産のクロロフィルや合成ポルフイリンを有機合成化学的手法で改変したり・生化学的に修飾したりして調製し、その自己会合体の構造と機能を解析した。天然型クロロゾームクロロフィル分子と同様に、今回合成した様々な置換基を有するモデル色素分子も自己会合性を有し、自己集積性クロロフィル化合物の多様性が広がった。またこのような化合物による自己会合体では、周辺置換基ばかりでなくπ電子系の飽和度を変化させることで、光収穫とエネルギー伝達能を幅広く調整することが可能であるという利点が見られた。このようなクロロフィル分子の自己会合体の超分子構造を詳細に解明するために、従来の可視・円二色性吸収分光法ばかりでなく、^<18>Oで同位体標識を利用した振動分光法や^<13>Cで同位体標識を利用した核磁気共鳴法も使用し、「中心金属に配位結合した3^1位の水酸基が、13位のカルボニル基に水素結合しつつ、テトラピロール環同士がππ相互作用する」超分子構造を強く支持した。安定なクロロフィル分子の自己集積体構築のために、シラノール基の縮重合(ゾルゲル法)を試み、化学的にも機械的にも安定なサブマイクロサイズの光収穫超分子系を調製できた。このような微粒子は、天然のクロロゾームと同様に水中では表面負電荷を有するために、正電荷を帯びた界面上に固定化できた。このような自己集積系と界面とのインターフェイスをうまく設計することで、高効率な光収穫・エネルギー移動型の超分子ナノデバイスの創製ができると考えている。
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