2003 年度実績報告書

高分子電解質ナノ架橋体に見られる粒子内・粒子間相互作用に関する分子論的研究

研究課題

研究課題/領域番号	15350127
研究種目	基盤研究(B)
研究機関	筑波大学
研究代表者	國府田悦男筑波大学, 応用生物化学系, 教授 (40124648)
キーワード	両性高分子電解質 / ナノ架橋体 / マイクロゲル / バルクゲル / 静的光散乱実験 / 静的光散乱実験 / 電気泳動光散乱
研究概要	本研究は、バルクゲルと同じ化学組成を持つナノ架橋体(マイクロゲル)の合成方法を確立し、バルクゲル及び直鎖状高分子電解質と比較しながら、ナノ架橋体の粒子内・粒子間相互作用の本質を明らかにすることを通して、ナノ架橋体の分子設計概念を提案することを目的とする。そこで、最初に、温度、pHおよび塩濃度の変化で顕著な粒径変化を示す両性高分子電解質ナノ架橋体を合成し、その水分散系に対して動的光散乱と静的光散乱実験を行うと、ナノゲル微粒子の分子量は数百万で、膨潤半径が100nm程度の球状構造をとり、膨潤状態での高分子密度は約1%程度であることが明らかとなった。また、電気泳動光散乱実験データ解析から、この架橋体微粒子は、電場下で"素抜け粒子"として挙動することがわかった。従って、粒子の構造は、ヒゲ状高分子鎖(dangling hair chain)に覆われた"ソフトな界面をもつ高分子コロイド"と考えられる。これは、ゲル微粒子を"ハードな界面を持つ高分子コロイド"と考えてきた従来の概念と異なるもので、ポリイオン包括型架橋高分子網目の合成やキャラクタリゼーションを行うための重要な基礎情報となる。以上の実験結果と比較するために、次に、ナノ架橋体と類似した化学組成を持つ高分子電解質バルクゲルの合成を行い、その膨潤特性を調べた。その結果、ナノゲル微粒子と同じpH領域で収縮し、明らかに当電点の存在が認められた。さらに、膨潤度の塩濃度及び温度依存性を調べた実験からも、ナノゲル微粒子とバルクゲルの類似性が認められた。従って、ナノ架橋体の粒子内での高分子網目間の相互作用は、バルクゲルの場合と同じであると考えられる。他方、高い濃度のゲル微粒子分散系を用いた濁度測定実験を行うと、ナノ架橋体及びバルクゲルが収縮する条件で凝集が起こり、粒子間相互作用と粒子間相互作用には高い相関が認められた。

研究成果
(6件)

すべてその他

すべて文献書誌 (6件)

[文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "Preparation and Characterization of Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19・8. 3178-3184 (2003)
[文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "Electrophoretic Behavior of Ampholytic Polymers and Nanogels"J.Phys.Chem.B. 107・32. 8223-8227 (2003)
[文献書誌] E.Kokufuta: "Swelling Characteristics of Temperature-Sensitive Polyelectrolyte Gels Based on N-Isopropylacrylamide : Role of Fixed Charges in the Swelling"Trans.Mater.Res.Soc.Jpn.. 28・3. 965-972 (2003)
[文献書誌] T.Yoshida, T.Aoyagi, E.Kokufuta, T.Okano: "Newly Designed Hydrogel with Both Sensitive Thermoresponse and Biodegradability"J.Polym.Sci., PartA, Polym.Chem.. 41・1. 779-787 (2003)
[文献書誌] H.Suzuki, A.Kumagai, K.Ogawa, E.Kokufuta: "A New Type of Glucose Sensor Based on Enzymatic Conversion of Gel Volume into Liquid Column Length"Biomacromolecules. (in press). (2004)
[文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Formation of a Charge Distribution within Ionic Gels by Immobilized Enzyme Reaction : Experimental Observations and Mathematical Simulations"Macromolecular Symposia. (in press). (2004)

2003 年度 実績報告書

高分子電解質ナノ架橋体に見られる粒子内・粒子間相互作用に関する分子論的研究

研究代表者

國府田 悦男 筑波大学, 応用生物化学系, 教授 (40124648)

研究成果

[文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "Preparation and Characterization of Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19・8. 3178-3184 (2003)

[文献書誌] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "Electrophoretic Behavior of Ampholytic Polymers and Nanogels"J.Phys.Chem.B. 107・32. 8223-8227 (2003)

[文献書誌] E.Kokufuta: "Swelling Characteristics of Temperature-Sensitive Polyelectrolyte Gels Based on N-Isopropylacrylamide : Role of Fixed Charges in the Swelling"Trans.Mater.Res.Soc.Jpn.. 28・3. 965-972 (2003)

[文献書誌] T.Yoshida, T.Aoyagi, E.Kokufuta, T.Okano: "Newly Designed Hydrogel with Both Sensitive Thermoresponse and Biodegradability"J.Polym.Sci., PartA, Polym.Chem.. 41・1. 779-787 (2003)

[文献書誌] H.Suzuki, A.Kumagai, K.Ogawa, E.Kokufuta: "A New Type of Glucose Sensor Based on Enzymatic Conversion of Gel Volume into Liquid Column Length"Biomacromolecules. (in press). (2004)

[文献書誌] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Formation of a Charge Distribution within Ionic Gels by Immobilized Enzyme Reaction : Experimental Observations and Mathematical Simulations"Macromolecular Symposia. (in press). (2004)

2003 年度実績報告書

國府田悦男筑波大学, 応用生物化学系, 教授 (40124648)