| 研究課題/領域番号 |
15360426
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
触媒・資源化学プロセス
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
大久保 達也 東京大学, 大学院工学系研究科, 助教授 (40203731)
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| 研究分担者 |
小倉 賢 東京大学, 生産技術研究所, 助教授 (50298155)
小原 真司 (財)高輝度光科学研究センター, 利用研究促進部門, 副主幹研究員 (90360833)
横井 俊之 東京大学, 大学院工学系研究科, 助手 (00401125)
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| 研究期間 (年度) |
2003 – 2005
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| キーワード | ゼオライト / 核生成 / 結晶成長 / 放射光 / 高エネルギーX線回析 / 小角X線散乱 / in situ測定 / 前駆対 |
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| 研究概要 |
本研究においては、様々なin situ計測手法を駆使することにより、ゼオライトの核生成-結晶成長過程の原子レベルでの解明を進めた。
生成機構の解明に関しては、ヘテロ金属によるリング形成とアルカリ金属に着目した。ゼオライト形成過程を反応のネットワークとして促え、ゼオライト前駆対の生成とその核生成-結晶成長に着目して検討を進めた。ゼオライト前駆対にHEXRDを用いることにより、ヘテロ金属のリング形成に対する役割とアルカリ金属によるリングのアセンブリーのスキームを明らかにすることができた。Alの導入により奇数員環が減少すること、Znの導入により三員環が増加することを明らかにすることに成功した。また結晶化に先立ち、非晶質前駆体中に最終生成物に対応したリング分布が形成されることが明らかとなった。引き続く核生成-結晶成長に関しては、SAXA-WAXSを用い、ゼオライト生成過程をin situで測定することで、3つのサイズの異なる粒子(primary unit, secondary unit, crystal)が溶液中にに存在することを明らかにした。この経時変化の解析から、結晶化スキームの全体像を提案した。
これらの知見を背景に更に前駆対の凝集を抑制する手段を検討し、これまでよりも格段に小さなナノ結晶の合成に成功した。従来のナノ結晶合成では構造規定剤の添加が不可欠であったが、有機物を添加することなく、ナノ結晶の高濃度合成を達成することに成功した。
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