環日本海域の多環芳香族炭化水素/ニトロ多環芳香族炭化水素の発生と曝露の国際比較

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15406001
• 研究機関: 金沢大学
• 研究代表者: 早川 和一 金沢大学, 自然科学研究科, 教授 (40115267)
• 研究分担者: 田村 憲治 (独)国立環境研究所, 環境健康研究領域, 主任研究員 (10179898) ; 鳥羽 陽 金沢大学, 薬学部, 助手 (50313680) ; 木津 良一 金沢大学, 自然科学研究科, 助教授 (80143915)
• キーワード: 多環芳香族炭化水素 / ニトロ多環芳香族炭化水素 / 大気粉塵 / モノヒドロキシ体 / 酵母two-hybrid / 化学検出逆相HPLC / 尿

研究概要

同時分析可能なNPAH数を大幅に増加するため,HPLC/化学発光検出によるニトロ多環芳香族炭化水素(NPAH)の超高感度分析システム及び分離検出条件を改良した。その結果,強変異原性のニトロベンツアントロン類を含む20種類のNPAHを同時分析でき,大気粉塵等の環境試料の高性能分析を可能とした。これとPAH分析法を併用して,石炭ストーブ排出粉塵(CEP)とディーゼルエンジン排出粉塵(DEP)に含まれるピレン(Pyr)と1-ニトロピレン(1-NP)を定量すると,Pyr濃度は前者が高く,逆に1-NP濃度は後者が高く,両者の1-NP,Pyrの組成比([1-NP]/[Pyr])は0.0004(CEP),0.100(DEP)と大きく異なった。これは,一般に石炭ストーブは燃焼温度が低く酸素の供給が不十分で,ニトロ化反応が進み難いためと考えられた。[NPAH]/[PAH]組成比は,燃焼粉塵の発生源の発生源を同定するための有用な指標であることがわかった。次に,わが国の札幌,東京,金沢,北九州,日本海を挟んで対岸に位置するウラジオストク(ロシア),瀋陽(中国),そしてソウル(韓国)で捕集した大気粉塵に本法を適用した。[1-NP]/[Pyr]比を比較すると,商業都市の札幌,東京,金沢及びソウルの粉塵の値はDEPの値に近似して大きいが,石炭を多量に使用する工業都市のウラジオストク,瀋陽,及び北九州の粉塵の値はCEPの値に近似して小さかった。一方,平成9年,日本海で沈没したタンカーから流出したC重油による汚染海岸の回復状況を,PAHを指標として追跡した。その結果,C重油の漂着で汚染が長期化する恐れが大きく,漂着を防止するための緊急作業を要する海岸の多くは,砂浜ではなく岩礁海岸であった。この結果より,脆弱海岸マップの作成が可能と考えられた。漂着したC重油の一部は揮散し,光で風化する他,分解菌も存在したが,減衰速度は環数が多くなるほど小さいことがわかった。また,汚染海岸の海水中のベンゾ[a]ピレン濃度は元のレベルに戻るまでに3年を要したが,沿岸魚(アイナメ,フグ)の組織中濃度は10ヶ月以内に通常レベルにまで低下し,回復は比較的速やかであった。

研究成果

• [文献書誌] Okamura, K., Kizu, R., Toriba, Hayakawa, K., et al.: "Antiestrogenic Activity of Extracts of Diesel Exhaust Particulates Emitted from Diesel-Engine Truck under Different Engine Loads and Speeds"Toxicology. 195・2/3. 243-254 (2004)
• [文献書誌] Tang, N., Tamura, K., Toriba, A., Kizu, R., Hayakawa, K., et al.: "Determination of Atmospheric Nitrobenzanthrones by High-Performance Liquid Chromatography with Chemiluminescence Detection"Analytical Science. 20・1. 119-123 (2004)
• [文献書誌] Kizu, R., Toriba, A., Hayakawa, K., et al.: "A new Luciferase Reporter Gene Assay for Detection of Androgenic and Antiandrogenic Effects Based on a Human Prostate Specific Antigen Promoter and PC3/AR Human Prostate Cancer Cells"Analytical Science. 20・1. 55-59 (2004)
• [文献書誌] Kakimoto H., Yokoe, H., Toriba, A., Kizu.R., Hayakawa, K., et al.: "Comparison of Compositions of Polychlorinated Dibenzo-p-dioxins (PCDDs) and Dibenzofurans (PCDFs) in Air and Soil Samples Collected in Ishikawa"Journal of Health Science. 50・1. 58-65 (2004)
• [文献書誌] Kizu, R., Okamura, K., Toriba, A., Hayakawa, K., et al.: "Antiandrogenic Activities of Diesel Exhaust Particule Extracts in PC3/AR Human Prostate Carcinoma Cells"Toxicologycal Science. 76. 299-309 (2003)
• [文献書誌] 宮川みどり, 坂井 恒, 塩谷稔哉, 木津良一, 早川和一: "テトラクロロエチレン及びその分解物質挙動解析に基づく金沢市地下水の汚染評価"水環境学会誌. 26・12. 869-874 (2003)
• [文献書誌] Kohtani, S, Tokumura, K., Hayakawa, K., Nakagaki, R., et al.: "Photodegradation of 4-n-nonylphenol and natural estrogens using heterogeneous visible-light-driven AgNbO_3 and BiVO_4 phtocatalyst"Applied Catalysis B : Environ. 46・3. 573-586 (2003)
• [文献書誌] Kodama, S., Yamamoto, A., Matsunaga, A., Hayakawa, K.: "Direct chiral resolution of tartaric acid by ion-pair capillary electrophoresis using an aqueous background electrolyte with (1R,2R)-(-)-1,2-diaminocyclohexane as a chiral counter-ion"Electrophoresis. 24. 2711-2715 (2003)
• [文献書誌] 宮川みどり, 小寺康文, 塩谷稔哉, 木津良一, 早川和一: "金沢市における地下水流動の多変量解析とそれに基づくテトラクロロエチレン及びその分解物質挙動解析"水環境学会誌. 26・7. 437-442 (2003)
• [文献書誌] Kizu, R., Okamura, K., Hayakawa, K., et al.: "A Role of Aryl Hydrocarbon Receptor in the Antiandrogenic Effects of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in LNCaP Human Prostate Carcinoma Cells"Arch Toxicol. 77. 335-343 (2003)
• [文献書誌] Iio R., Chinaka, S., Tanaka, S., Takayama, N., Hayakawa, K.: "Simultaneous chiral determination of methamphetamine and its metabolites in urine by capillary electrophoresis-mass spectrometry"Analyst. 128. 646-650 (2003)
• [文献書誌] Toriba, A., Chetiyanukornkul, T., Kizu, R., Hayakawa, K.: "Quantification of 2-hydroxyfluorene in human urine by column-switching high performance liquid chromatography with fluorescence detection"Analyst. 128. 605-610 (2003)
• [文献書誌] Toriba, A., Kuramae, Y., Kizu, R., Nakazawa, H., Hayakawa, K., et al.: "Quantification of Polycyclic Aromatic Hydrcarbons (PAHs) in Human Hair by HPLC with Fluorescence Detection : A Biological Monitoring Method to Evaluate the Exposure to PAHs"Biomedical Chromatography. 17・2-3. 126-132 (2003)
• [文献書誌] Tang, N., Toriba, A., Kizu, R., Hayakawa, K.: "Improvement of an Automatic HPLC System for Nitropolycyclic Aromatic Hydrocarbons : Removal of an Interfering Peak and Increase in the Number of Analytes"Analytical Science. 19・2. 249-253 (2003)
• [文献書誌] Tanaka, S., Iio, R., Chinaka, S., Takayama, N., Hayakawa, K.: "Analysis of Reaction Products of Morphine and Codeine with Hydrogen Peroxide by High-Performance Liquid Chromatography/Mass Spectrometry"Analytical Science. 19・1. 163-165 (2003)
• [文献書誌] Toriba, A., Chetiyanukornkul, T., Kizu, R., T., Hayakawa, K., et al.: "Determination method of monohydroxybenzo[a]pyrene isomers using column-switching HPLC"Analytical Biochemistry. 312・1. 14-22 (2003)
• [文献書誌] Hayakawa, K., Tazaki, K.: "Heavy Oil Spilled from Russian Tanker "Nakhodka" in 1997 : Towards Eco-Responsibility, Earth Sense"Kanazawa University 21^<st> Century COE. 1 (2003)
• [文献書誌] 早川和一, 朴木英治: "水ハンドブック(2・3大気からの水)"丸善. 15 (2003)
• [文献書誌] 早川和一: "分析試料の前処理ハンドブック"丸善. 6 (2003)