内殻励起状態フェムト秒ダイナミクスが支配する分子解離の探索

2004 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15540379
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 上田 潔 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50151791)
• キーワード: 超高速分子解離 / 分子内電荷移動 / 分子内オージェ電子散乱 / オージェ電子・イオン同時時計測 / 内殻励起

研究概要

1.半球静電偏向型電子エネルギー分析器(GAMMADATA-SCIENTA社SES2002)の電子検出部のCCDカメラをディレーライン型位置検出器に置き換え、東北大学当研究所付属工場で製作した飛行時間型イオン運動量分析計と組み合わせ、オージェ電子・イオン同時計測装置を製作した。
2.本同時計測装置を用いて、CF4、CH3F、SF6等の分子の内殻励起状態における超高速分子解離と共鳴オージェ電子放出との競争について詳細に調べて以下の知見を得た。
(1)CF4、CH3F、SF6分子のF 1s電子を最低非占有分子軌道に励起するとC-FまたはS-F結合が速やかに切れる超高速分子解離が起こり、F原子フラグメントからのオージェ電子放出が観測される。
(2)分子解離は入射光偏光ベクトルに沿って起こり、オージェ電子を入射光偏光ベクトルに沿って観測すると、ドップラーエネルギーシフトが観測される。
(3)いずれの分子のF 1s励起後の分子解離でも、Fイオンが得る解離運動エネルギーは余剰エネルギーの半分以下であり、残りのエネルギーは他のフラグメントの振動励起や解離に用いられる。
(4)CH3F分子のC 1s励起の場合も超高速分子解離が起こり、CHイオン生成が促進される。
(5)CF4分子のF 1s励起におけるFイオンとF原子からのオージェ電子との同時計測信号から、オージェ電子の分子内散乱、つまりF原子から放出されたオージェ電子がCF3フラグメントによって散乱される現象を捕らえた。
(6)CH3F分子のF 1s励起におけるCH2イオンとF原子からのオージェ電子との同時計測信号から、解離分子内電荷移動、つまり、F 1sオージェ緩和の際に離れつつあるCF3フラグメントから電子が引き抜かれる現象を捉えた。

研究成果

• [雑誌論文] Molecular photodissociation studied by VUV and soft X-ray radiation (2005)
  • 著者名/発表者名: Kiyoshi Ueda
  • 雑誌名: J.Phys.B : At.Mol.Opt.Phys.(Einstein special issue) 38(in press)
• [雑誌論文] Intra-molecular Auger-electron scattering in the ultrafast dissociation of CF_4 at the 1s ->a_1^* excitation (2005)
  • 著者名/発表者名: G.Prumper
  • 雑誌名: Physical Review A 71(in press)
• [雑誌論文] 3D-ion-momentum/high-resolution-electron coincidence measurements (2005)
  • 著者名/発表者名: G.Prumper
  • 雑誌名: J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena (in press)
• [雑誌論文] Ultrafast dissociation of F 1s excited SF_6 probed by electron ion momentum coincidence spectroscopy (2005)
  • 著者名/発表者名: G.Prumper
  • 雑誌名: J.Phys.B : At, Mol.Opt.Phys. 38(1) ページ: 1-10
• [雑誌論文] Intra-molecular H_2^+ formation in the core-excited HCCH probed by multiple-ion coincidence momentum imaging (2004)
  • 著者名/発表者名: N.Saito
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 393(4-6) ページ: 295-299
• [雑誌論文] Deformation, nuclear motion and fragmentation of core-excited CO_2 probed by multiple-ion coincidence momentum imaging (2004)
  • 著者名/発表者名: N.Saito
  • 雑誌名: J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena 141(2-3) ページ: 183-193