| 研究概要 |
プラズマ法や光励起による固体表面を利用した新たな触媒試料の調製は,新規な表面新物質の創製という観点から,学問的にも産業的にも大変興味深い研究課題である。本研究の目的は,プラズマや光励起を利用してゼオライト中に窒素化合物を合成し,窒素と反応したサイトの状態およびその窒素化合物の反応性を明らかにするとともに,ゼオライトを反応場とした新しい光触媒材料を開発することにある。
本研究で得られた主な成果は次のとおりである。
1.銅イオン交換ゼオライト(CuZSM-5)試料の調製において,塩化銅,硝酸銅,ギ酸銅,酢酸銅,プロピオン酸銅などの各水溶液を用いて銅イオン交換した結果,対イオンとしてカルボキシラト(COO-)を含んだ溶液を用いて調製したCuZSM-5は窒素分子を特に強く吸着することがわかった。
2.CuZSM-5と窒素分子間の相互作用の特性を利用し,プラズマによる窒素分子の活性化(窒素との反応性)について検討した結果,プラズマ処理により強く吸着したN_2種(この種は573Kで真空引きしてはじめて脱離する)が生成されることがわかった。すなわち,プラズマ励起した窒素が活性化され,室温でCuZSM-5と非常に強く相互作用することが明らかになった。この方法の利用により,比較的低温でのアンモニア合成の可能性もうまれてきた。
3.銀イオン交換ゼオライト(AgZSM-5)を調製し,これを紫外光励起することにより,ゼオライト中に10原子程度の銀クラスターが形成されることを明らかにした。このクラスターがメタンの部分酸化反応の活性種として働き,銀クラスターと銀イオンが共に存在することが触媒反応において必要十分条件であることも明らかにした。
これらの研究成果の一部は論文として既に学術雑誌に発表(2報)し,さらに,2篇の論文を投稿中である。
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