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我々のこれまでの研究から、マグネトソームには強磁性を示すFe_3O_4の他に、常磁性成分が混在することが明らかになった。また、ラマンスペクトル測定により帰属不明のピークが740cm^<-1>に見い出された。そこで、以下の二つの問題について検討した。
1.これらの成分の局在:Fe_3O_4結晶に局在するか、脂質二重層内に局在するか
2.740cm^<-1>のラマンピークと常磁性の磁化曲線は同じひとつの物質に由来するのか?
これらを検討するために、マグネトソーム分画をSDS溶液で洗浄し、Fe_3O_4粒子を磁石で回収して、ラマンスペクトルを計測した。その結果、SDS洗浄の有無に関わらず、Fe_3O_4に由来する約640cm^<-1>のピークが観察された。一方、740cm^<-1>のピークは、SDS洗浄濃度0.5%の試料では観察されたが、洗浄SDSの濃度を1%にすると消失した。また1%SDS洗浄試料の磁化曲線には常磁性を示す勾配は観察されなかった。1%SDS洗浄でも約25%タンパク質が残存していることがわかったので、常磁性成分はマグネトソーム膜の脂質2重層内に埋没していて、非常に微細なため(超)常磁性を示すのではないかと考えている。
現在提案されているマグネトソームの生合成経路は大きく3つにわけることが出来る。1.鉄イオンから直接生成される。2.γ-FeOOH→緑さび→Fe_3O_4 しかし、これまで我々の得た結果はこれらのモデルを支持しない。すると、3.低密度Fe3+酸化物→フェリハイドライト→Fe_3O_4という経路が考えられ、常磁性成分は低密度Fe^<3+>酸化物ないしフェリハイドライトであることになる。フェリハイドライトとFe^<2+>からFe_3O_4が生成する反応はpH9〜10のアルカリ溶液中で進行する。そこで、現在我々は以下の様なマグネトソーム生合成経路を考えている。
1.膜小胞が形成される。小胞内部は、何らかの機構によりpH9〜10に維持されている。
2.細胞内に取り込まれたFe^<2+>のうち、一部が亜硝酸還元と共役してFe^<3+>に酸化される。
3.Fe^<3+>からフェリハイドライトが生成され、小胞内でFe^<2+>と反応してFe_3O_4が合成される。
今後このモデルが妥当かどうかを検討して行く必要がある。
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