Pr充填スクッテルダイトにおける4f電子デュアリティーと多様な相転移

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 15740219
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 岩佐 和晃 東北大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (00275009)
• キーワード: 強相関電子系の物理 / Pr充填スクッテルダイト / 中性子散乱 / 重い電子状態 / 四重極秩序 / 金属-絶縁体転移

研究概要

三価イオンあたり1個の4f電子をもつCe系では近藤効果による重い電子状態が現れる。一方これまで十分な実例の検証が進んでいない複数のf電子がイオンから供給される場合での、重い電子系の可能性、磁性・電気多極子およびそれらの自由度を介した相転移を理解するため、イオンあたり2個の4f電子があるPr系化合物の物性を充填スクッテルダイトを対象とした中性子散乱法により研究した。
・PrFe_4P_<12>における6.5Kでの相転移は、重い電子状態からPrイオンの4f電子の反強的四重極秩序への変化としてとらえられる。同時にフェルミ面のネスティングとFeイオンの変位による構造相転移が起き、電子状態にエネルギーギャップが形成される。反強的四重極秩序による磁場誘起反強磁気構造と原子変位方向の相対関係を偏極中性子回折実験により明らかにし、結晶軸[001]方向の磁場下ではそれに垂直に4回対称の四重極と原子変位があることを見出した。これにより重い電子状態をもたらす可能性が指摘されている四重極の状態を考察することが可能となった。
・さらに非弾性中性子散乱によりPrFe_4P_<12>における磁気励起構造を調べた結果、重い電子相では4f電子の遍歴を示すブロードなエネルギースペクトルを示したが、四重極秩序相では非常に鋭いピークが現れ局在した4f電子状態であることが分かった。興味深いことに、そのピーク位置はブリルアンゾーン内であまり変化しないが、強度がブリルアンゾーンの周期で顕著に変化しており、四重極秩序での典型的な励起構造を見出した可能性がある。
・63K以下で金属から絶縁体的になるPrFe_4P_<12>もフェルミ面のネスティングによるギャップ形成をともなう構造相転移を示す。この相転移における4f電子の役割を非弾性中性子散乱により調べた。高温金属相では4f電子状態はブロードな結晶場レベルとして観測され、伝導電子との相互作用による効果が見られる。63K以下では伝導電子数と原子変位の急激な温度変化のため、結晶場準位の数meVにわたる移動とスペクトル幅の先鋭化が起きた。絶縁体相の最低温度では伝導電子との相互作用が強い4f電子状態から、完全なPrイオンへの局在状態へ移行している。4f電子を持たないLaFe_4P_<12>が絶縁体転移を起こさないことも考慮すると、結晶場スペクトルの大きな変化としてみられる4f電子の局在-遍歴間遷移が相転移に重要な役割を担っていることが言える。このような顕著な現象はPr充填スクッテルダイトの特徴的な構造に基づいていると考えられる。

研究成果

• [文献書誌] K.Iwasa et al.: "Neutron-Diffraction Study of the Unusual Ordered Phases of Ce_<0.75>La_<0.25>B_6"Physica B. 329-333. 582-583 (2003)
• [文献書誌] K.Ishii, K.Iwasa et al.: "Resonant X-ray scattering study on the filled skutterudite PrFe_4P_<12>"Physica B. 329-333. 467-468 (2003)
• [文献書誌] M.Kohgi, K.Iwasa et al.: "Evidence for Magnetic-Field Induced Quadrupolar Ordering in the Heavy-Fermion Superconductor PrOs_4Sb_<12>"J.Phys.Soc.Jpn.. 72. 1002-1005 (2003)
• [文献書誌] K.Iwasa et al.: "Anomalous Phonon Excitations Associated With Strong p-f Mixing Effect of CeSb and CeBi"J.Magn.Magn.Mater.. (accepted). (2004)
• [文献書誌] N.Metoki, K.Iwasa et al.: "Neutron Scattering Study on Field-Induced Antiferro-Quadrupolar Ordering in the Heavy Fermion Superconductor PrOs_4Sb_<12>"J.Magn.Magn.Mater.. (accepted). (2004)
• [文献書誌] L.Hao, K.Iwasa et al.: "Crystal-Lattice Modulation of the Metal-Insulator Transition System PrRu_4P_<12> Studied by X-ray Diffraction"J.Magn.Magn.Mater.. (accepted). (2004)