水分子が作るカゴ状のフレーム内部にゲストガス分子を包接した、低温・高圧環境下で安定な物質であるガスハイドレートは、新しいエネルギー資源として、また蓄冷材やガスの貯蓄手段・輸送媒体として、その利用が近年注目されている。ガスハイドレートの生成・解離速度は結晶成長に伴う熱力学的過程の結果であるため、温度・圧力依存性が顕著であると考えられる。しかしながら、ハイドレートの生成・解離速度は過冷却度だけに寄らず、他の要因に大きく支配されていることが分かってきた。そこで本研究では、まだ未知の点が多い「氷からのガスハイドレート生成過程」に焦点を絞り、耐圧容器中の粉末氷にCO_2ガスを導入して生成時の圧力・温度モニタリングを行ない、「生成・解離速度の決定因子」を定量的に知るための実験を行なった。 具体的には、同じ温度・圧力条件下で氷・ガスの投入割合および粉末氷の粒径サイズを変化させることによって、氷表面で起こると考えられるガスハイドレートの生成速度がどう変化するかを定量的に求めた。その結果、粉末氷の粒径が大きいほど生成速度が小さくなる相反関係が得られた。また、ガスハイドレートの生成時・解離時に平衡圧に達する直前、生成・解離速度がそれぞれ増加する奇妙な傾向が見られた。解離時の傾向についてはガスハイドレートの自己保存効果で説明が可能であるが、生成時の振る舞いについては不明な点が多く、さらに解析を進めていく必要がある。 一方、CH_4・CO_2混合ガスを用いたガスハイドレート生成実験が現在進行中であり、結晶生成時の過冷却度が平衡時のガス相・ハイドレート相それぞれのガス混合比にどのように影響を及ぼすか、を定量的に測定し、データを蓄積している。予備実験では初期圧力が大きいほど、CH_4・CO_2混合ガスが分別されにくくなる傾向が確認された。なお、以上の結果は学術雑誌Ocean and Polar Researchに投稿中である。
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