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2015 年度 実績報告書

機能ナノクラスター単層膜の複合界面制御とその電子物性の解明

研究課題

研究課題/領域番号 15H02002
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

中嶋 敦  慶應義塾大学, 理工学部, 教授 (30217715)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2019-03-31
キーワードナノクラスター / マグネトロンスパッタリング / 生成機構 / マイクロ混合器 / タンタル / シリコン / 超原子
研究実績の概要

本課題では、機能ナノクラスター単位の創製研究と光電子の高感度顕微計測手法の開発に取り組んだ。ナノクラスターの生成手法として、パルスマグネトロンスパッタリング(HiPIMS)法による気相合成法、およびシングルマイクロメートルまで微細化させたマイクロ混合器、を開発した。これらを用いて、ナノクラスター超原子の単離蒸着研究、ならびに、光電子顕微鏡によるナノクラスター単層膜の電子物性評価の高感度顕微計測を行った。
HiPIMS法におけるナノクラスターの生成機構を速度論的解析を用いて評価した。その結果、高イオン濃度では、正イオンと負イオンの中和過程がナノクラスター生成に寄与することを明らかにした。また、HiPIMS法を用いて、16個のシリコン原子が1個のタンタル金属原子を球状に包み込む金属内包シリコンクラスター(Ta@Si16ナノクラスター)を超原子として気相合成することに成功した。このTa@Si16超原子をグラファイト基板上に蒸着し、化学的特性をX線光電子分光法(XPS)を用いて評価したところ、Si原子とTa原子のいずれも化学的環境が単一で、その両者の組成比は16:1であることがわかった。これは、Si原子16個がTa原子1個を中心原子として取り囲むように球状になっていることを示している。また、Ta@Si16超原子が、シリコン単体よりも酸化されにくく、400℃程度まで安定であることを明らかにした。
さらに、電子物性評価の高感度顕微計測として、グラファイト上に形成されたフラーレンの島状構造をモデルとして、フェムト秒レーザーを光源とした2光子光電子放射顕微鏡を用いて局所電子励起ダイナミクスの計測を行った。励起電子の寿命はその島状構造の局所形態に依存することが示され、有機分子薄膜における局所励起電子の実空間イメージング、ならびにその時間発展を追跡することに成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

機能ナノクラスター単位の創製研究、ならびに光電子の高感度顕微計測手法の開発のそれぞれについて、計画に沿って研究が進められた。ナノクラスターの生成手法として、パルスマグネトロンスパッタリング(HiPIMS)法による気相合成法、およびシングルマイクロメートルまで微細化させたマイクロ混合器、を開発できた。これらを用いて、ナノクラスター超原子の単離蒸着研究、ならびに、光電子顕微鏡によるナノクラスター単層膜の電子物性評価の高感度顕微計測を進めることができた。
これらの研究の中からTa@Si16超原子の化学的特性をX線光電子分光法を用いて評価することを達成し、その超原子の優れた特性は今後の材料創成に期待が持てるものであり、この一連の研究は国際学術誌において高く評価された(J. Am. Chem. Soc. 誌のSpotlightsでハイライト掲載)。また、新たに開発、導入したマイクロ混合器の性能評価から、新たなナノクラスター創製の道筋ができつつある。

今後の研究の推進方策

HiPIMS法を用いたナノクラスター生成量の増大達成を基礎に、特定組成のナノクラスターの選択生成の向上を図りつつ、その化学的分離によって原子数と組成を精密に峻別したナノクラスターの生成と化学的、分光学的評価を進める。
また、有機半導体薄膜を用いた電子デバイスの創製を念頭に、光励起電子分布の時間変化から有機分子薄膜における電子ダイナミクスを明らかにする。フェムト秒レーザーを光源とした時間分解2光子光電子顕微鏡を用いて、有機分子薄膜表面への光照射により生じる励起電子の二次元分布をプラズモンによって増強させて観測し、その遅延時間依存性を測定する。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 4件、 招待講演 4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Extended Smoluchowski Model for the Formation of Size-Selected Silver Nanoclusters Generated via Modulated Pulsed Power Magnetron Sputtering2016

    • 著者名/発表者名
      Chuhang Zhang, Hironori Tsunoyama, Yuanxin Feng, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C.

      巻: 120 ページ: 5667-5672

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b10531

    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Chemical Characterization of an Alkali-Like Superatom Consisting of a Ta-Encapsulating Si16 Cage2015

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta, Tsutomu Ohta, Masato Nakaya, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 137 ページ: 10962-10968

    • DOI

      10.1021/jacs.5b08035

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Excitation and relaxation dynamics of two-dimensional photo-excited electrons on alkanethiolate self-assembled monolayers2015

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta, Naoyuki Hirata, Ryo Matsui, Masato Nakaya, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C.

      巻: 119 ページ: 22945-22953

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b06549

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 高出力インパルスマグネトロンスパッタリング法を用いた二成分魔法数ナノクラスターの選択的生成2016

    • 著者名/発表者名
      角山寛規、菅原和人、中嶋 敦
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 (京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] 有機ユウロピウム(II)サンドイッチクラスターの発光特性におけるサイズと配位子構造の影響2016

    • 著者名/発表者名
      安部香菜子、加納真衣、辻享志、角山寛規、中嶋敦
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 (京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] サイズを規定したSrTiO3(100)担持パラジウムナノクラスターのカップリング触媒作用におけるサイズ効果2016

    • 著者名/発表者名
      伊東春親、小林諒太、江口豊明、角山寛規、中嶋敦
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 (京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] 時間分解2光子光電子顕微鏡を用いた有機分子薄膜における光励起電子分布の時間発展の観測2016

    • 著者名/発表者名
      山際可奈、渋田昌弘、江口豊明、中嶋敦
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 (京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] シクロノナテトラエニルを配位子とした有機ユウロピウム単核サンドイッチ錯体の発光特性2016

    • 著者名/発表者名
      川﨑健志郎、杉山理恩、辻享志、岩佐豪、角山寛規、水畑吉行、時任宣博、中嶋敦
    • 学会等名
      日本化学会第96春季年会
    • 発表場所
      同志社大学 (京都府・京田辺市)
    • 年月日
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [学会発表] 高出力インパルスマグネトロンスパッタリング法を用いた高強度・サイズ選別ナノクラスターイオン源の開発2016

    • 著者名/発表者名
      角山 寛規、張 初航、中嶋 敦
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京工業大学 (東京都・目黒区)
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] 金属内包シリコンナノクラスター薄膜の創成とその化学的安定性2016

    • 著者名/発表者名
      中嶋敦、渋田昌弘、中谷真人、太田努、角山寛規、江口豊明
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京工業大学 (東京都・目黒区)
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] Alkali-Like Binary Superatom of a Ta-Encapsulating Si16 Cage2016

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      Symposium on Size Selected Clusters 2016
    • 発表場所
      Davos, Switzerland
    • 年月日
      2016-02-28 – 2016-03-04
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nanocluster superatom formation using ion source based on high-power impulse magnetron sputtering2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      Pacifichem 2015
    • 発表場所
      Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Exploration on magic nanoclusters in silicon-transition metal binary systems by reaction with molecular oxygen2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Sugawara, T. Nagase, H. Tsunoyama, A. Nakajima
    • 学会等名
      環太平洋国際化学会議2015
    • 発表場所
      ホノルル、アメリカ合衆国
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
  • [学会発表] Size-effect on electrochemical water reduction by size-selected Pt Nanoclusters deposited on SrTiO3(100)2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Yamano, C.H. Zhang, R. Kobayashi, T. Eguchi. H. Tsunoyama, A. Nakajima
    • 学会等名
      環太平洋国際化学会議2015
    • 発表場所
      ホノルル、アメリカ合衆国
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
  • [学会発表] Chemical evaluation of Ta@Si16 nanocluster deposited on graphite surface by X-ray photoelectron spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      T. Ohta, M. Shibuta, H. Tsunoyama, T. EGUCHI, A. Nakajima
    • 学会等名
      環太平洋国際化学会議2015
    • 発表場所
      ホノルル、アメリカ合衆国
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
  • [学会発表] 化学修飾自己組織化単分子膜への有機金属ナノクラスターのソフトランディング2015

    • 著者名/発表者名
      平田 直之, 菅 彰一郎, 野口 裕司, 中嶋 敦
    • 学会等名
      第9回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学 (東京都・目黒区)
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Formation of binary superatom nanocluster monolayer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      XXIV International Materials Research Congress
    • 発表場所
      Cancun, Mexico
    • 年月日
      2015-08-16 – 2015-08-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Formation of Superatom Monolayer Using Nanocluster Ion Source Based on High-Power Impulse Magnetron Sputtering2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      2015 Gordon Research Conference
    • 発表場所
      Girona, Spain
    • 年月日
      2015-07-05 – 2015-07-10
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemical Properties of Size-selected Metal-Silicon Binary Clusters Deposited on Graphite Substrate Studied by X-ray Photoelectron Spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      T. Ohta, M. Shibuta, H. Tsunoyama, T. EGUCHI, A. Nakajima
    • 学会等名
      第31回化学反応討論会
    • 発表場所
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • 年月日
      2015-06-03 – 2015-06-05
  • [学会発表] Multiple-decker sandwich formation of manganese-benzene cluster anions studied by photoelectron spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      T. Masubuchi, T. Iwasa, A. Nakajima
    • 学会等名
      第31回化学反応討論会
    • 発表場所
      北海道大学 (北海道・札幌市)
    • 年月日
      2015-06-03 – 2015-06-05
  • [備考] 中嶋研究室ホームページ

    • URL

      http://sepia.chem.keio.ac.jp/Nakalab/

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公開日: 2017-01-06  

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