| 研究課題/領域番号 |
15H02100
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
岩井 伸一郎 東北大学, 理学研究科, 教授 (60356524)
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| 研究分担者 |
石原 純夫 東北大学, 理学研究科, 教授 (30292262)
米満 賢治 中央大学, 理工学部, 教授 (60270823)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 強相関電子系 / 光誘起相転移 / 超高速現象 / 有機伝導体 / 遷移金属酸化物 |
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| 研究実績の概要 |
1)二次元有機伝導体（α-(ET)2I3）における光強強電場下の電荷局在(Nat. commun. 2014)の偏光解析の実験結果を、理論計算と併せて考察し、二次元三角格子上の移動積分とクーロン反発の重要性を明らかにした (PRB95, 201105(R)(2017))。
2)電子強誘電性を示すα-(ET)2I3において、THz発生のスペクトルの強励励起下における先鋭化を示した。また、この先鋭化が、THz発生用の基本波パルスによる光誘起絶縁体－金属転移のダイナミックな効果であることを明らかにした。（APL112, 093302 (2018).）
3)有機超伝導体（k-(h-ET)2Cu[N(CN)2]Br）において、光強電場による誘導放出を観測した。この誘導放出はモット転移の臨界終点近傍や超伝導の転移温度の近傍で異常増大を示す。誘導放出の遷移エネルギーと時間領域（0.6 eV、立ち上がり時間 < 10 fs）は、超伝導の微視的機構に、クーロン反発などの高エネルギー相互作用が寄与していることを示す（投稿中）
4) 振動電場の連続的印加中の変化を、任意の距離の相互作用をもつ拡張ハバード・モデルに対してフロケ理論の高周波数展開で調べ、パルス照射後の相関関数の変化の数値結果と比較し、α-(ET)2I3で観測された結果には移動積分とクーロン反発の競合が効いていることを示した (J. Phys. Soc. Jpn. 86 (2017) 064702)。
5）一次元電荷秩序系における光誘起ダイナミクスについて理論解析を行った。iTEBD法によりサイズに依らないかつ多電子効果を正確に扱う定式を行った。また、二重交換相互作用系における光誘起ダイナミクスの理論解析を行った。初期状態が強磁性状態に光パルスもしくはCW光を入射することで、反強磁性的なスピン配列が安定化することが見いだされた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
1) CaF2ワイアーグリッド偏光子対によって実現したCEP固定6 fsパルスの偏光制御技術PRB95, 201105(R)(2017)）を応用し、ポンププローブ実験におけるポンプ光強度の精密な制御を可能にした。有機超伝導体の誘導放出の非線形性（閾値的な振る舞い）を見出した。
2)有機超伝導体において、10MV/cmの強励起に対して観測した誘導放出は、i) 基底状態において存在する光学遷移によるものではないこと、ii) 遷移エネルギー（0.62 eV）、応答速度（< 10 fs）のいずれもが、超伝導のエネルギースケール（T_SC 10 K）よりも100倍以上大きいにもかかわらず、転移温度近傍で異常増大を示すことは、新規な発見であり、非BCS型超伝導の機構という重要な問題にアクセスできた（投稿中）。
3) 有機電子型強誘電体（α-(ET)2I3）において見出した、光強度に依存したTHz発生スペクトル形状の変調効果（Appl. Phys. Lett. 112, 093302 (2018).）は、二次の非線形光学効果であるTHz波発生に対し、光誘起絶縁体－金属転移という、より高次の非線形効果のダイナミクスが、ハイブリッドに組み合わされた機構によって実現しており、新奇性が高い。
4) k-(ET)2Xのような二量化した構造をもつフェルミオン系に強い光照射をして初めて現れる電荷振動について、1～2次元のスピン0～1/2をもつモデルに対して計算し、普遍性や離散的時間結晶で議論されている演算子との対応がみえてきた。
5) 2年前から計画的に開発を続けてきたiTEBD法を用いることで、具体的な物理量の時間ダイナミクスを高い精度で計算することが可能となった。局在スピン系と遍歴電子系とが強く結合した二重交換相互作用系において、その光誘起実時間ダイナミクスを解析するためのプログラムコードを開発した。
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| 今後の研究の推進方策 |
1)本年度までに、光強電場による誘導放出スペクトル（～0.6 eV, 電場振動周期～6 fs）として捉えた有機伝導体(k-(h-ET)2Cu[N(CN)2]Br)の非線形電荷振動を、今度は時間軸上で捉えるためにアト秒精度の干渉計を構築しそれを用いた実験を行う。非線形電荷振動のコヒーレントなダイナミクスをアト秒時間領域で明らかにする。
2) 上記の非線形電荷振動が観測される光強度においては、（ポンププローブではなく単一ビームの実験において）第二高調波が観測された。この物質は基底状態において反転対称性の破れはなく、強い光電場をもつ光パルスがパルス幅（6 fs）内で反転対称性の破れを作り出し、それによってSHGが発生している可能性がある。SHGのほか、より高次の高調波に関しても測定を行い、その機構を考察する。
3) CEP制御した光強電場6 fsパルスの偏光制御により円偏光の光強電場を発生させる。この円偏光パルスを用いたハニカム格子（キタエフ模型候補物質α-RuCl3 ;東北大理学研究科 大串教授との共同研究）の光強電場効果の研究を開始する。
4) ユニットセルに2サイトをもつ二量化系やハチの巣格子系などを用い、強い光照射をして起きる様々な電荷振動に対して、超伝導を誘発、増進または抑制する相互作用の効果を数値的に解析する。
5) 二重交換相互作用系における光誘起ダイナミクスの詳細を解析する。特に１）数値的方法に加えて非平衡グリーン関数法を併用することで強磁性から反強磁性配列への光誘起転移のメカニズムを明らかにする。２）先の数値シミュレーションにより強磁性から反強磁性配列へ移行する際にスピンのトポロジカル構造が出現することが見いだされている。この過渡ダイナミクスの詳細を解析し、トポロジカル構造の特徴と起源を明らかにする。
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