| 研究実績の概要 |
ハロゲン化鉛ペロブスカイト量子ドットCsPbX3 (X = Cl, Br, I)は、高い発光量子収率と半値幅の狭い発光スペクトルを示すことから、次世代型LEDへの応用が期待されている。本研究では、ペロブスカイト量子ドットにおける発光量子収率の低下要因となるアニオン欠陥の制御手法の確立を目指し、ハロゲンアニオン含有アンモニウム塩を用いた配位子交換と低い誘電率を有するエステル溶媒による洗浄を実施した。既存のホットインジェクション法で合成したペロブスカイト量子ドットは、一部のハロゲンアニオンが脱離したアニオン欠陥を有する状態で合成される。そこで、合成後のペロブスカイト量子ドットにハロゲンアニオン含有アンモニウム塩を添加し、配位子交換することでアニオン欠陥が補填され、非放射失活の緩和により発光量子収率が大きく向上することを新たに見いだした。また、イオン性のペロブスカイト量子ドットは、誘電率の高いアルコール溶媒を洗浄溶媒に用いることでアニオン欠陥や有機配位子の脱離が促進される。そこで、洗浄溶媒の誘電率が発光量子収率に与える影響を検証したところ、誘電率が小さくなるにつれて発光量子収率が向上する傾向を得た。特に、エステル溶媒を用いた場合、ペロブスカイト量子ドットに影響を与えることなく不純物を容易に除去できることを明らかにした。さらに、ペロブスカイト量子ドットの界面状態が価電子帯などのエネルギー準位に与える影響を明らかにした。ペロブスカイト量子ドットの界面および化学組成を精密に制御することで、外部発光量子効率8.7%を示す高性能緑色LEDの開発に成功した。本研究成果の一部は、ACS Applied Materials & Interfaces(DOI: 10.1021/acsami.7b03382)に掲載され、高被引用文献(Web of Science)に選出されている。
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