| 研究課題/領域番号 |
15H02299
|
|---|
| 研究機関 | 東北大学 |
|---|
研究代表者 |
蔡 安邦 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90225681)
|
|---|
| 研究分担者 |
野澤 和生 鹿児島大学, 理工学域理学系, 准教授 (00448763)
西本 一恵 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (10586168)
寺内 正己 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (30192652)
亀岡 聡 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (60312823)
青野 祐美 防衛大学校(総合教育学群、人文社会科学群、応用科学群、電気情報学群及びシステム工学群), 電気情報学群, 准教授 (80531988)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2019-03-31
|
| キーワード | リーチング / 格子欠陥 / 触媒活性 / 双晶 |
|---|
| 研究実績の概要 |
2016年度において、高密度の双晶の存在を電子顕微鏡およびX線回折実験で確認した。これを踏まえて2017年度において以下の研究実績をまとめた。
(1) 2017年度において汎関数密度法の計算により双晶のW-chainsに低配位サイトが多数存在することと、このサイトには酸素分子の吸着・解離の能力を示したことで、ポーラスAuの低温高活性の起源を半定量的に説明できたことで、その内容を論文としてまとめて投稿した。
(2)双晶境界が触媒の活性サイトの役割を果たしている。そこで、本研究で開発したポーラスAuの活性サイトを見積もって、通常のAuナノ粒子と比較した。ポーラスAuの活性サイトの密度は0.1 sites/nm2 に対して4nmのAu粒子の密度は0.24sites/nm2となっている。ポーラスAuの活性サイトはナノAu粒子と同程度であることがわかった。
(3) ポーラスAuにおいてアセチレンの水素化にも高い活性を示すことを発見した。水素化反応に触媒活性を示すことは、水素分子を吸着解離する能力を有することを意味する。ポーラスAuに水素分子を解離吸着できるという事実は極めて驚くべき結果である。そのさらなる詳細な調査が必要である。
本年度では双晶という格子欠陥に焦点を当てて、触媒活性との相関を調べたところ、双晶は触媒の活性サイトを作り出す極めて有効な欠陥であることが明らかになった。また、ポーラスAuとナノAu粒子とは異なる形態を呈するが、同程度の触媒活性を示すことは、両者の活性サイトはいずれも双晶の境界に由来するという共通点がある。ナノAu粒子の縁（稜）の部分を双晶と見なせる。その共通なキーワードは“低配位数”サイトである。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
アセチレンの水素化は本研究で開発したポーラスAuの特有な性を確認するために、従来のAuナノ粒子およびAu-Agから作製したポーラスAuとの比較のため、研究計画に約６ヶ月の遅延が生じた。
|
| 今後の研究の推進方策 |
とりあえず、アセチレンの水素化に高活性を示す起源を解明することを優先する。
|
