| 研究課題/領域番号 |
15H03528
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
柳田 剛 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (50420419)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | 単結晶ナノワイヤ / 金属酸化物 |
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| 研究実績の概要 |
従来は大気暴露により困難であった清浄な酸化物ナノワイヤヘテロ界面を“in-situナノワイヤヘテロ界面形成法”を駆使して形成し、単結晶酸化物ナノワイヤ界面を設計した。酸化物ナノワイヤ界面を制御するために、酸化物シェル層をナノワイヤ形成後に大気暴露を介すことなくVLSナノワイヤ結晶成長モードからVS薄膜結晶成長に雰囲気を変調させることでin-situでナノワイヤ表面上に形成した。シェル層にはバンドギャップが大きく、組成ずれによって絶縁性が崩されにくい酸化物材料群を選択した。コアの単結晶ナノワイヤ材料としては比較的移動度が大きなSnO2, In2O3, ZnOをモデル系として用いた。電子・熱輸送特性に大きな影響を与えるのは電子・フォノンの散乱・トラップサイトになり得るアクティブな界面であり、電子移動度の向上のためにはシェル層導入により電気的に不活性な界面を創出することが目標であった。本研究ではPLD法を用いたシェル層形成を行い、in-situヘテロ界面形成法に原子層体積法（ALD法）を導入することで問題の解決を試みた。研究実績のある4端子法とFET構造を用いて電気抵抗率及び移動度を評価した。非接触で輸送特性評価が可能なマイクロ波共鳴法と時間分解PL測定を組み合わせた手法により移動度を算出することで問題を解決した。熱輸送特性の評価に関しては、これまでに開発した3ω法を用いて1本のナノワイヤの熱伝導率を評価した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
従来は大気暴露により困難であった清浄な酸化物ナノワイヤヘテロ界面を“in-situナノワイヤヘテロ界面形成法”を駆使して形成し、単結晶酸化物ナノワイヤ界面を設計した。酸化物ナノワイヤ界面を制御するために、酸化物シェル層をナノワイヤ形成後に大気暴露を介すことなくVLSナノワイヤ結晶成長モードからVS薄膜結晶成長に雰囲気を変調させることでin-situでナノワイヤ表面上に形成した。シェル層にはバンドギャップが大きく、組成ずれによって絶縁性が崩されにくい酸化物材料群を選択した。コアの単結晶ナノワイヤ材料としては比較的移動度が大きなSnO2, In2O3, ZnOをモデル系として用いた。電子・熱輸送特性に大きな影響を与えるのは電子・フォノンの散乱・トラップサイトになり得るアクティブな界面であり、電子移動度の向上のためにはシェル層導入により電気的に不活性な界面を創出することが目標であった。本研究ではPLD法を用いたシェル層形成を行い、in-situヘテロ界面形成法に原子層体積法（ALD法）を導入することで問題の解決を試みた。研究実績のある4端子法とFET構造を用いて電気抵抗率及び移動度を評価した。非接触で輸送特性評価が可能なマイクロ波共鳴法と時間分解PL測定を組み合わせた手法により移動度を算出することで問題を解決した。熱輸送特性の評価に関しては、これまでに開発した3ω法を用いて1本のナノワイヤの熱伝導率を評価した。コアシェルナノワイヤを形成する技術開発は順調に進んでおり、またそれらのナノ構造物性を評価する技術開発も順調に進んでいる。
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| 今後の研究の推進方策 |
絶縁体の単結晶酸化物ナノワイヤ上に異なる絶縁体酸化物をシェル層としてin-situで形成し、それらの酸素イオン－金属イオン間の凝集力の差異を介して界面における酸化還元反応を介した新しいナノワイヤ界面伝導層を創出する。イオン間の凝集力が異なる二つの金属酸化物がヘテロ界面を介して接合される場合、より凝集力が大きな材料が酸素イオンを他方から引き抜くことが予想される。多くのn型酸化物材料では酸素空孔がドナーとして働き伝導キャリアを生み出すことから、清浄なヘテロ界面を絶縁体酸化物ナノワイヤ上に作り出すことで、高濃度のキャリアを界面近傍のみに創出することが初めて可能になる。p型材料の場合は、逆に酸素イオンを引き抜いた側の層にホールキャリアが蓄積されるプロセスが予想される。本手法は、半導体においてバンドオフセットを介して界面にキャリアを蓄積することにより低次元電子ガスを作り出す設計概念とは大きく異なる。加えて、原理的にはアモルファスのシェル層でも本提案原理は成立することが予想されるために、本手法を用いることで極めて簡便に、且つ自己組織化ナノワイヤの特徴を活用して従来技術では困難であった大面積にスケーラブルにヘテロ界面伝導層を創出することが可能になる。本目的を実現するためには、①絶縁性・結晶性の高い単結晶酸化物ナノワイヤを形成し、②イオン間の凝集力が異なるシェル層をin-situで清浄環境下において形成する必要がある。従来技術ではこれらの高品質なナノワイヤ結晶とヘテロ界面を作り出すことは困難であったが、本研究では申請者がこれまでに蓄積してきた高品質な単結晶ナノワイヤを形成するVLS法とin-situヘテロ界面形成法を駆使することにより、これらの課題を解決する。
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