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2015 年度 実績報告書

量子状態制御が描く分子間相互作用ランドスケープの全貌

研究課題

研究課題/領域番号 15H03766
研究機関東京工業大学

研究代表者

大島 康裕  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (60213708)

研究分担者 水瀬 賢太  東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (70613157)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード分子分光 / 分子間相互作用 / 量子状態制御 / フェムト秒化学
研究実績の概要

本研究は、分子間相互作用解明の典型的なモデルとして気相分子クラスターを対象として取り上げ、先端的光源技術を利用した量子状態制御という独自の方法論によって、分子間相互作用に関するエネルギーランドスケープの全貌を描くことを目的とする。
研究初年度である平成27年度は、まず、極短パルス光励起による量子状態のコヒーレント制御の手法を利用した、気相分子クラスターの構造と分子間振動ダイナミックスの研究に着手した。当研究グループでは、分子回転量子波束の時空間発展を高分解能で追跡する新規イオンイメージング装置を独自に開発し、N2分子の回転波束における量子論的波動性の明瞭な観測を実現してきた。当イメージング装置を用いて、N2分子の2量体に由来するイオンイメージの時間的挙動を検討したところ、空間配向分布がわずかながら時間変化を示し、特徴的なスパイク状の信号が数10ピコ秒の周期で繰り返し表れることを見出した。このような時間領域の振る舞いは、クラスター全体の回転運動がコヒーレント励起されて回転量子波束が形成されることによる「回転コヒーレンス信号」として解釈しうる。このコヒーレンス信号の周期から、N2分子2量体中におけるN2分子間の距離を決定することができた。さらに、ピコ秒程度の時間スケールでの配向分布変化も観測されており、N2分子2量体中でN2分子の相対配置が変化する分子間振動に由来するものと考えられる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

大気の主成分を構成成分とするN2分子2量体は、大気の熱バランスにおいても大きな影響を与えると考えられている重要なクラスターであるが、実験的情報はほとんどないのが現状であった。本研究は、紫外~電波領域にかけてほとんど吸収を示さないために分光学的手法で研究を進める上で極めて困難な対象であった当クラスターについて、初めて詳細な実験的研究を進める道を拓くものであり、そのインパクトは大きいと期待される。

今後の研究の推進方策

まず、N2分子2量体の構造と分子間振動ダイナミックスの詳細を明らかにすることに全力を注ぐ。適切に遅延をつけた複数の極短パルスによって回転や分子間振動をコヒーレントに励起する実験を行って、クラスター構造の確定と分子間振動準位の特定を進める。並行して、国内外の理論研究者と協力し、高精度の量子化学計算および分子動力学計算との比較を行い、分子間相互作用ポテンシャルの全体像に迫る。
引き続いて、ベンゼン2量体などのより複雑なクラスター系への展開を図る。

  • 研究成果

    (20件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 10件、 招待講演 4件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] ワイツマン研究所(イスラエル)

    • 国名
      イスラエル
    • 外国機関名
      ワイツマン研究所
  • [雑誌論文] Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues with a train of femtosecond laser pulses2015

    • 著者名/発表者名
      H. Akagi, T. Kasajima, T. Kumada, R. Itakura, A. Yokoyama, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      Physical Review A

      巻: 91 ページ: 063416

    • DOI

      10.1103/PhysRevA.91.063416

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse, K. Kitano, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 1 ページ: e1400185

    • DOI

      10.1126/sciadv.1400185

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Spectroscopic study on deuterated benzenes. II. High-resolution laser spectroscopy and rotational structure in the S1 state2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kunishige, T. Katori, M. Baba, M. Hayashi, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 143 ページ: 244303

    • DOI

      10.1063/1.4937950

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] High-resolution spatiotemporal imaging of molecular rotational wave packets2016

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Computational Chemistry (CC) Symposium-The main symposium of ICCMSE
    • 発表場所
      Metropolitan Hotel, Athens, Greece
    • 年月日
      2016-03-17 – 2016-03-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Frequency- and time-domain investigation on intermolecular vibrations of molecular clusters2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Ohshima
    • 学会等名
      PACIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Direct and detailed characterization of unidirectional molecular rotation using a newly developed ion imaging apparatus2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      PACIFICHEM 2015
    • 発表場所
      Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Coherent nonlinear optical manipulation of molecular vibration and rotation2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Ohshima
    • 学会等名
      5th Asian Spectroscopy Conference
    • 発表場所
      Univ. Sydney, Sydney, Australia
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-10-02
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 気相イオンの極低温冷却法の開発と気相NMR分光法への応用2015

    • 著者名/発表者名
      冨宅喜代一、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] フェムト秒パルス列による分子整列を利用したN2同位体選択的イオン化2015

    • 著者名/発表者名
      赤木浩、笠嶋辰也、熊田高之、板倉隆二、横山淳、長谷川宗良、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] 分子回転波束ダイナミクスのマルチパルス制御と実時間イメージング2015

    • 著者名/発表者名
      藤本路夢、水瀬賢太、今城尚志、大島康裕
    • 学会等名
      第9回 分子科学討論会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-09-16 – 2015-09-19
  • [学会発表] Real-time imaging of one-way molecular rotation dynamics: Making the molecular movie2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      IUPAC2015
    • 発表場所
      Bexco, Busan, Korea
    • 年月日
      2015-08-09 – 2015-08-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Taking a movie of rotating free radicals2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      The 33nd International symposium on free radicals
    • 発表場所
      Olympic Valley, California, USA
    • 年月日
      2015-08-02 – 2015-08-07
    • 国際学会
  • [学会発表] Control and real-time imaging of molecular rotational wave-packet dynamics2015

    • 著者名/発表者名
      K. Mizuse and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Fourier-transform microwave spectroscopy of the Rg-NaCl (Rg = Ne, Ar, and Kr) complexes2015

    • 著者名/発表者名
      A. Mizoguchi, Y. Ohshima, and Y. Endo
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] High-resolution excitation spectra of benzene-containing van deer Waals complexes2015

    • 著者名/発表者名
      M. Hayashi, S. Miyake, and Y. Ohshima
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] Microwave and high-resolution laser spectroscopy of deuterated benzenes2015

    • 著者名/発表者名
      S. Kunishige, M. Baba, Y. Ohshima, M. Nakajima, and Y. Endo
    • 学会等名
      Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
    • 発表場所
      Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
    • 年月日
      2015-07-18 – 2015-07-19
    • 国際学会
  • [学会発表] 1Σおよび2Π分子における回転波束ダイナミクスの直接イメージング2015

    • 著者名/発表者名
      水瀬賢太、大島康裕
    • 学会等名
      日本分光学会年次講演会
    • 発表場所
      東京工業大学、東京都目黒区
    • 年月日
      2015-06-01 – 2015-06-03
  • [備考] 東京工業大学理学院化学系 大島研究室

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index.html

  • [備考] Ohshima Group, Tokyo Institute of Technology

    • URL

      Ohshima Group, Tokyo Institute of Technology

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公開日: 2017-01-06  

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