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2017 年度 実績報告書

非酸化物系半導体をベースとする高効率可視光水分解系の構築

研究課題

研究課題/領域番号 15H03849
研究機関京都大学

研究代表者

阿部 竜  京都大学, 工学研究科, 教授 (60356376)

研究分担者 小笠原 正道  徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 教授 (70301231)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード水素製造 / 太陽光エネルギー / 人工光合成 / 半導体光触媒 / 水分解 / 可視光 / レドックス / 非酸化物系半導体
研究実績の概要

本研究は、太陽光を用いたクリーンな水素製造技術として期待される「半導体光触媒を用いた水分解」の飛躍的な高効率化を図ることを目的とし、特にバンドギャップの小さな非酸化物系半導体を導入することにより、可視光の利用効率向上を図るものである。適切な表面修飾により安定化し、二段階励起型水分解系に適用することにより、従来の金属酸化物ベースの水分解系では困難な、広範囲までの可視光を利用した水分解と、水素と酸素の分離生成を目指している。平成29年度は主に以下に示す成果が得られた。
(1)これまで光触媒として注目されてこなかったが、本研究において見出したタングステン酸光触媒が従来の酸化タングステンに比べて長波長までの可視光を利用できる要因をバンド計算などから明らかにするとともに、その高活性化に成功した。
(2)ニオブ系酸化物の窒素ドープによる可視光応答化において、適切なフラックス中で高温アンモニア処理することで、これまで活性の低下を引き起こしてきたニオブ種の還元が抑制され、可視光活性が飛躍的に向上することを初めて見出した。
(3)可視光水分解に有望な可視光応答性光触媒として、レニウム系複合酸化物を初めて見出すとともに、これまで見出してきたビスマス系オキシハライドの特異なバンド構造の起源を明らかにして材料系の拡大を図るとともに、合成法の最適化による高活性化に成功した。
(4)二段階励起型水分解系のレドックスとしてモリブデン系ポリオキソメタレートが利用可能であることを初めて見出し、これを用いた安定な可視光二段階励起型水分解を実証した。
(5)二段階励起型水分解に適用する際に有効な半導体表面の修飾法として、水酸化ルテニウムクラスター修飾や、亜鉛シアノフェロシアネート修飾が有効であることを新たに見出し、可視光水分解の可能性を大きく広げた。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (48件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (40件) (うち国際学会 9件、 招待講演 9件)

  • [雑誌論文] The first example of oxide semiconductor photocatalyst consisting of heptavalent cation: Visible-light-induced water oxidation on M3ReO82018

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, O. Tomita, M. Higashi, R. Abe
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 6 ページ: 1991-1994

    • DOI

      10.1039/c7ta10185f

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Strong hybridization between Bi-6s and O-2p orbitals in Sillen-Aurivillius perovskite Bi4MO8X (M = Nb, Ta; X = Cl, Br), visible light photocatalysts enabling stable water oxidation2018

    • 著者名/発表者名
      H. Kunioku, M. Higashi, O. Tomita, M. Yabuuchi, D. Kato, H. Fujito, H. Kageyama, R. Abe
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 6 ページ: 3100-3107

    • DOI

      10.1039/c7ta08619a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improved visible-light activity of nitrogen-doped layered niobate photocatalysts by NH3-nitridation with KCl flux2018

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, O. Tomita, M. Higashi, A. Nakada, R. Abe
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B: Environ.

      巻: 232 ページ: 49-54

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2018.03.007

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improved water oxidation under visible light on oxyhalide Bi4MO8X (M = Nb, Ta; X = Cl, Br) photocatalysts prepared using excess halogen precursors2018

    • 著者名/発表者名
      H. Kunioku, A. Nakada, M. Higashi, O. Tomita, H. Kageyama, R. Abe
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      10.1039/c8se00097b

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two-step synthesis of Sillen-Aurivillius type oxychlorides to enhance the photocatalytic activity for visible-light-induced water splitting MANUSCRIPT ID: C8TA03321H2018

    • 著者名/発表者名
      A. Nakada, A, Saeki, M. Higashi, H. Kageyama, R. Abe
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      C8TA03321H

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhanced H2 evolution on ZnIn2S4 Photocatalyst under Visible Light by Surface Modification with Metal Cyanoferrates2018

    • 著者名/発表者名
      H. Matsuoka, M. Higashi, A. Nakada, O. Tomita, R. Abe
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 印刷中 ページ: 印刷中

    • DOI

      CL-180369

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tungstic acids H2WO4 and H4WO5 as stable photocatalysts for water oxidation under visible light2017

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, O. Tomita, M. Higashi, R. Abe
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 5 ページ: 10280-10288

    • DOI

      10.1039/c7ta01228d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly dispersed RuO2 hydrates prepared via simple adsorption as efficient cocatalysts for visible-light-driven Z-scheme water splitting with an IO3-/I- redox mediator2017

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, S. Nitta, O. Tomita, M. Higashi, R. Abe
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 7 ページ: 4336-4343

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b00953

    • 査読あり
  • [学会発表] キャリア密度制御による可視光水分解用ANbO2N (A = Sr, Ba)光アノードの高効率化2018

    • 著者名/発表者名
      岩井喬史,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [学会発表] 層状ハロゲン化物Bi4NbO8Clのフラックス合成とZスキーム型可視光水分解への適用2018

    • 著者名/発表者名
      小川幹太,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
  • [学会発表] 高効率可視光水分解用オキシハライドBi4NbO8Cl光アノードの開発2018

    • 著者名/発表者名
      木村拓真,東正信,中田明伸,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [学会発表] 可視光応答型光触媒Bi6MWO14X(M = Nb, Ta、X = Cl, Br)の合成と水分解反応への適用2018

    • 著者名/発表者名
      高嶋孝徳,東 正信,中田 明伸,冨田 修,阿部 竜
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [学会発表] Two-step synthesis of layered perovskite oxychlorides to enhance the photocatalytic activity for visible-light-induced water splitting2018

    • 著者名/発表者名
      中田明伸,佐伯昭紀,阿部竜
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [学会発表] メタルシアノフェレート表面修飾による可視光H2生成用硫化物光触媒の高活性化と二段階励起型水分解2018

    • 著者名/発表者名
      松岡輝,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [学会発表] "アークプラズマ蒸着助触媒担持による酸素生成用酸ハロゲン化物 光触媒の高活性化"2018

    • 著者名/発表者名
      渡辺 恭位,東 正信,冨田 修,阿部 竜
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
  • [学会発表] Design of Stable Mixed-Anion Semiconductors for Photocatalytic Water Splitting under Visible Light2018

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      CC symposium, ICCMSE 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of Visible Light Responsive Photocatalysts toward Solar Hydrogen Production2018

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      International Conference on Materials Science and Engineering 2018
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Design of stable mixed-anion semiconductors for photocatalytic water splitting under visible light2018

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      Symposium on Nanomaterials for Environmental Purification and Energy Conversion
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Polyoxometalates as a Stable Shuttle Redox Mediator in Z-scheme Water Splitting2018

    • 著者名/発表者名
      O. Tomita, H. Naito, Y. Iwase, K. Tsuji, A. Nakada, M. Higashi, R. Abe
    • 学会等名
      Symposium on Nanomaterials for Environmental Purification and Energy Conversion
    • 国際学会
  • [学会発表] 人工光合成実現に向けた可視光応答型光触媒の開発:基礎と最前線2018

    • 著者名/発表者名
      阿部竜
    • 学会等名
      光機能材料研究会第67回講演会
    • 招待講演
  • [学会発表] Mixed-Anion Semiconductor Photocatalysts for Visible Light Induced Water Splitting2018

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      第16回日本-台湾触媒シンポジウム
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] カチオンドーピングによる可視光水分解用Nb系酸窒化物光アノードの高効率化2017

    • 著者名/発表者名
      岩井喬史
    • 学会等名
      2017年若手研究者育成シンポジウム
  • [学会発表] Bi4NbO8Clのフラックス合成とZスキーム型可視光水分解への適用2017

    • 著者名/発表者名
      小川幹太
    • 学会等名
      2017年若手研究者育成シンポジウム
  • [学会発表] 遷移金属置換型ポリオキソメタレートを レドックスメディエーターとする二段階励起型水分解2017

    • 著者名/発表者名
      内藤大樹
    • 学会等名
      2017年若手研究者育成シンポジウム
  • [学会発表] 金属硫化物光触媒へのメタルシアノフェレート表面修飾による可視光水素生成反応の高効率化2017

    • 著者名/発表者名
      松岡輝
    • 学会等名
      2017年若手研究者育成シンポジウム
  • [学会発表] 光触媒による物質変換:金属錯体と半導体およびその複合系2017

    • 著者名/発表者名
      中田明伸
    • 学会等名
      2017年若手研究者育成シンポジウム
  • [学会発表] ポリオキソメタレートを電子伝達体とする可視光二段階励起型水分解2017

    • 著者名/発表者名
      冨田修,内藤大樹,辻皓平,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第36回固体・表面光化学討論会
  • [学会発表] New Mixed Anion Photocatalysts for Visible Light Induced Water Splitting2017

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      TU/e -ICAT Joint International Symposium on Catalysis Science for Sustainable Society
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Recent Progress on Photocatalytic Water Splitting under Visible Light Based on Mixed-Anion Compounds2017

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      OKCAT2017
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Carrier density control of ANbO2N (A = Sr, Ba) photoanodes by cation-doping for efficient photoelectrochemical water splitting under visible light2017

    • 著者名/発表者名
      岩井喬史,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第2 回キャタリストクラブ例会/第10回触媒表面化学研究発表会
  • [学会発表] Flux Synthesis of Bi-based Layered Oxyhalide Particles for Efficient Photocatalytic Water Splitting under Visible Light2017

    • 著者名/発表者名
      小川幹太,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第2 回キャタリストクラブ例会/第10回触媒表面化学研究発表会
  • [学会発表] Development of Transition Metal Mono-substituted Polyoxometalates for Z-scheme Water Splitting under Visible Light2017

    • 著者名/発表者名
      内藤大樹,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第2 回キャタリストクラブ例会/第10回触媒表面化学研究発表会
  • [学会発表] Surface modification of metal sulfide photocatalysts with hexacyanometallates as oxidation promoters for efficient H2 evolution in Z-scheme water splitting with [Fe(CN)6]3-/4- redox mediator under visible light2017

    • 著者名/発表者名
      松岡輝,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第2 回キャタリストクラブ例会/第10回触媒表面化学研究発表会
  • [学会発表] 可視光応答型ビスマス系層状酸ハロゲン化物光触媒粒子のフラックス合成と水分解反応への適用2017

    • 著者名/発表者名
      小川幹太,国奥広伸,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第7回CSJ化学フェスタ2017
  • [学会発表] 遷移金属置換型ポリオキソメタレートを電子伝達体とする二段階可視光励起型水分解2017

    • 著者名/発表者名
      内藤大樹,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第7回CSJ化学フェスタ2017
  • [学会発表] 硫化物光触媒の金属シアノ錯体表面修飾による可視光水素生成の高効率化2017

    • 著者名/発表者名
      松岡輝,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第11回触媒道場
  • [学会発表] カルバゾール系色素増感層状ニオブ酸化物を水素生成系とする二段階励起型可視光水分解2017

    • 著者名/発表者名
      横田貴之,東正信,苧坪敬栄,冨田修,小笠原正道,阿部竜
    • 学会等名
      第11回触媒道場
  • [学会発表] 金属イオンドーピングによる可視光水分解用ANbO2N (A = Sr, Ba) 光アノードの高効率化2017

    • 著者名/発表者名
      岩井喬史,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] ポリオキソメタレートをレドックスとする二段階励起型水分解系の開発2017

    • 著者名/発表者名
      冨田修,辻皓平,内藤大樹,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] 遷移金属置換型ポリオキソメタレートをレドックスとする二段階励起型水分解系の開発2017

    • 著者名/発表者名
      内藤大樹,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] 表面修飾により安定化した金属硫化物光触媒を水素生成系とするZスキーム型可視光水分解2017

    • 著者名/発表者名
      東正信,白川貴史,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] 複合金属シアノ錯体で表面を修飾した硫化物光触媒を用いる高効率可視光水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      松岡輝,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] Mixed-Anion Semiconductor Photocatalysts for Visible Light Induced Water Splitting2017

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      The XXVI Congress of the Italian Chemical Society
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Current Status and Challenges in Photocatalytic Water Splitting2017

    • 著者名/発表者名
      Ryu Abe
    • 学会等名
      The 7th Chemical Sciences and Society Summit (CS3)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ポリオキソメタレートをレドックスとする二段階励起型水分解系の開発2017

    • 著者名/発表者名
      冨田修,内藤大樹,辻皓平,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      2017年光化学討論会
  • [学会発表] Design of carbazole dye sensitizers for efficient H2 evolution in Z-scheme type water splitting under visible light2017

    • 著者名/発表者名
      横田貴之,東正信,苧坪敬栄,冨田修,小笠原正道,阿部竜
    • 学会等名
      2017年光化学討論会
  • [学会発表] カチオンドーピングによる可視光水分解用ANbO2N (A = Sr, Ba) 光アノードの高効率化2017

    • 著者名/発表者名
      岩井喬史,東正信,冨田修,阿部竜
    • 学会等名
      第38回触媒学会若手会
  • [学会発表] 可視光応答型層状酸ハロゲン化物Bi4NbO8Cl光触媒粒子のフラックス合成と水分解反応への適用2017

    • 著者名/発表者名
      小川幹太,冨田修,東正信,阿部竜
    • 学会等名
      第38回触媒学会若手会

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公開日: 2018-12-17  

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