| 研究課題/領域番号 |
15H03852
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| 研究機関 | 大阪電気通信大学 |
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研究代表者 |
川口 雅之 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10268295)
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| 研究分担者 |
榎本 博行 大阪電気通信大学, 工学部, 教授 (10213563)
松尾 吉晃 兵庫県立大学, 工学研究科, 准教授 (20275308)
村松 康司 兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (50343918)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2019-03-31
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| キーワード | 二次電池 / 炭素質材料 / インターカレーション / 機構解明 / 負極材料 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、ホストである炭素質材料に対するゲスト金属の挿入反応（インターカレーション）の機構を解明し、次世代エネルギー貯蔵用二次電池の負極材料を開発することを目的としている。ここで炭素質材料とは、グラファイト類似の層状構造でホウ素/炭素/窒素から成るB/C/N材料、ホウ素/炭素から成るB/C材料、および低結晶性カーボンを示している。
平成28年度は、代表者の川口と大学院生が大阪電通大において既存の化学気相蒸着（CVD）装置を用いて、流量・温度を調整することにより、組成の異なるBCxNy材料やBCx材料を作製した。これらの材料にナトリウム（Na）が電気化学的にインターカレートされ、特に1270 Kで作製したBCx（x=11）にはNaが多くインターカレートされ、Naイオン二次電池の負極として238 mAh/gという、これまでで最も高い容量を示した。また、川口と大学院生はBCx材料に対してカルシウム（Ca）を気相法でインターカレートさせ、第2ステージの層間化合物を得ることに成功した。まだ電気化学的にインターカレートさせることには成功していないが、その可能性を導く結果と認識している。
上記の炭素質材料に対して、研究協力者のHerold（フランスCNRS,Nancy）らと液体合金法でマグネシウム（Mg）やCaのインターカレーションを実施し、さらに核マイクロプローブ分析（NMP）を用いる方法を検討し、組成分析の可能性を見出している。
また、研究分担者の村松、川口と大学院生は、軟X線吸収分光法（XAS）を用いて炭素質材料の電子状態について測定・解析し、インターカレーションにおけるホスト材料の役割を考察した。
一方、研究分担者の松尾はグラフェンライクグラファイトに対しNaが電気化学的にインターカレーションされ、Naイオン二次電池の負極として有望であることを見出している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究の目的である炭素質材料に対するゲスト金属のインターカレーション反応の機構を解明と次世代エネルギー貯蔵用二次電池の負極材料を開発に対し、以下の3つの良好な結果を得ているためである：
１．炭素質材料の中で、ホウ素/炭素（B/C）材料に対してナトリウム（Na）を可逆的にインターカレートさせることができ、Naイオン二次電池の負極材料としての評価で238 mAh/gという、これまでで最高の可逆容量を得ることに成功した。
２．B/C材料に対して気相法でカルシウムをインターカレートさせることに成功した。今後、電気化学的な二価カチオンのインターカレーションへの可能性を示す結果となったと考えている。
３．軟X線吸収分光分析（XAS）を用い、材料の電子状態について測定・解析し、インターカレーション機構の解明に向かっている。
４．少量の酸素を含む炭素材料であるグラフェンライクグラファイトに対しNaが電気化学的にインターカレートされ、Naイオン二次電池負極として高い評価を得ていることも炭素質材料全体のインターカレーションのしやすさを考察する上で重要な成果である。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成28年度は予定通り順調に推移したので、引き続き当初の計画に基づき研究を行う。平成29年度は具体的には以下のように進めたい：
１．炭素質材料の作製：研究代表者の川口と大学院生（博士後期課程在学中）の石川は、大阪電通大にて、引き続きCVD装置を用いてBCxNy材料やBCx材料を作製する。研究分担者の松尾は、兵庫県立大学にてグラフェンライクグラファイトの作製を行う。
２．層間化合物の作製：川口、客員研究員の山田、石川、松尾はホスト材料である炭素質材料に対して、気相法および電気化学法でNa、Mg、Caなどの１族あるいは２族金属のインターカレーションを行い、層間化合物を作製する。また、川口と石川は研究協力者のHerold（仏、Nancy）を訪問し炭素質材料に対して液体合金法でMgやCaのインターカレーションおよび核マイクロプローブ分析による組成分析を行う。
３．電気特性および電子状態の評価：川口、石川、および研究分担者の榎本は、炭素質材料および層間化合物の室温電気伝導度および電気伝導度の温度依存を調べ、両者の違いからホスト‐ゲスト間の相互作用について考察する。研究分担者の村松、川口と石川は兵庫県ニュースバル放射光施設およびカリフォルニアALSにてXAS測定を行い、ホスト材料や層間化合物の電子構造を調べ、インターカレーション機構について考察する。
４．成果発表：炭素材料学会や日本化学会などの国内の学会、炭素やインターカレーションにに関する国際会議で発表し、議論を深める。また、国際学術雑誌に投稿・発表する。
５．研究のまとめ：川口が以上の成果について整理し、次年度の計画を立案する。
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