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2016 年度 実績報告書

協奏的フラストレーションに着目したリラクサー組成相境界形成のダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 15H04118
研究機関東北大学

研究代表者

木口 賢紀  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (70311660)

研究分担者 山田 智明  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (80509349)
嶋田 雄介  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (20756572)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワードリラクサー / 組成相境界 / 弾性場 / 相安定性 / 分極回転 / 結合状態 / 歪み誘起相転移 / 電子顕微鏡
研究実績の概要

初年度に作製したPMN-xPT (x=0-100)固溶体エピタキシャル薄膜を堆積し、以下の知見が得られた。
1. 菱面体晶相単相であるPMN-xPT(x=0-40)について、原子分解能高角度環状暗視野走査透過型電子顕微鏡(HAADF-STEM)像の幾何学的位相解析により算出した歪みマップを解析した結果、薄膜界面近傍に薄膜内部とは異なる歪み状態にある領域が存在することを見出した。この歪み場はマクロな格子ミスマッチや熱膨張係数差では説明ができなかったが、薄膜基板界面に周期的に存在するミスフィット転位心近傍に局在化した歪み場が相互に干渉し,菱面体晶相から正方晶相へ向かって自発分極回転することで正方晶相の核生成サイトそして機能することが明らかになった。このメカニズムによって、PMN-xPT(x=50-80)の2相共存組成において薄膜基板界面から正方晶相の核生成・成長が起こることが説明できる。また、この歪んだ界面領域では、非対称な歪み勾配が形成されていることから、界面フレキソエレクトリック効果の発現にも関与しており、今後本研究を展開する1つの方向性を示唆している。
2. PT60-80mol%の組成域において菱面体晶相と正方晶相の2相共存、つまり組成相境界(MPB)における菱面体晶相から正方晶相への相変態過程を表す相境界構造を原子分解能で明らかにした。また、電子エネルギー損失分光(STEM-EELS)法によって両相の結合状態の変化を解析し、菱面体晶相から正方晶相への相転移に伴ってPb-O間の軌道の混成状態が変化しており、軸比や強誘電性の変化を示している。
以上のように、PMN-xPT固溶体エピタキシャル薄膜におけるMPB組成のシフト現象は薄膜基板界面におけるミスフィット転位に起因する弾性場による結合状態変化が重要な要因になっていることが明らかになった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

今年度は、2相共存組織形成の主要な起源が、薄膜基板界面における局所弾性場にあること、その弾性場はミスフィット転位芯の弾性場によってもたらされることにあることを突き止めた。また、この様な局所的な弾性場が菱面体晶相から正方晶相への歪み誘起相転移を引き起こすことにより歪み界面層が正方晶相の核生成サイトとして機能すること,そして化学結合性の変化による強誘電性の変化をもたらすことが明らかになった。

今後の研究の推進方策

最終年度は、界面の弾性場を変調することにより意図的に歪み状態を変調することでこの2相共存組織そしてMPB組成がどのように変調されるのか、局所構造、電子状態及び誘電特性の観点から多面的にMPB形成のダイナミクスの究明を目指す。
具体的には以下の4項目を重点的に調べる。
1.局所弾性場がPMN-PT薄膜の結晶構造や相安定性に及ぼす効果
2.超薄膜化や積層化が局所弾性場を介して相安定性に及ぼす効果
3.相転移・ドメイン構造形成のダイナミクス
4.歪んだ界面領域における非対称な歪み勾配が界面フレキソエレクトリック効果の発現に及ぼす効果

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2016 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 4件、 招待講演 3件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Atomic-resolution analysis for the effects of heat treatment temperatures on the growth of chemically-ordered regions in Pb(Mg1/3Nb2/3)O3 thin films2016

    • 著者名/発表者名
      C. Fan, T. Kiguchi, A. Akama, and T.J. Konno
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      巻: 124 ページ: 697-701

    • DOI

      10.2109/jcersj2.16036

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fabrication and characterization of (111)-epitaxial Pb(Zr0.35Ti0.65)O3/ Pb(Zr0.65Ti0.35)O3 artificial superlattice thin films2016

    • 著者名/発表者名
      T. Yamada, Y. Ebihara, T. Kiguchi, O. Sakata, H. Morioka, T. Shimizu, H. Funakubo, T.J. Konno, M. Yoshino, and T. Nagasaki
    • 雑誌名

      Jpn. J. Appl. Phys.

      巻: 55 ページ: 10TA20-1-5

    • DOI

      10.7567/JJAP.55.10TA20

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 強誘電体薄膜の90°ドメインと整合界面の弾性相互作用2016

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀, 青柳健大, 白石貴久, 今野豊彦, 舟窪浩
    • 雑誌名

      まてりあ

      巻: 55 ページ: 585

    • DOI

      10.2320/materia.55.585

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Effect of elastic fields on phase stability in the vicinity of MPB composition in PMN-PT superlattice thin films2016

    • 著者名/発表者名
      C. Fan, T. Kiguchi, T. Shiraishi, and T.J. Konno
    • 学会等名
      10th Asian Meeting on Electroceramics (AMEC-2016)
    • 発表場所
      GIS TAIPEI TECH Convention Center (Taipei, Taiwan)
    • 年月日
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural and piezoelectric properties in (111) tetragonal/rhombohedral Pb(Zr,Ti)O3 artificial superlattice thin films2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Ebihara, T. Yamada, O. Sakata, T. Kiguchi, H. Morioka, T. Shimizu, H. Funakubo, T.J. Konno, M. Yoshino and T. Nagasaki
    • 学会等名
      10th Asian Meeting on Electroceramics (AMEC-2016)
    • 発表場所
      GIS TAIPEI TECH Convention Center (Taipei, Taiwan)
    • 年月日
      2016-12-04 – 2016-12-07
    • 国際学会
  • [学会発表] 電子顕微鏡によるエピタキシャル構造の解析2016

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀
    • 学会等名
      平成28年度プロセス研究会 第2回講演会(静岡大学 電子工学研究所 共同研究プロジェクト)
    • 発表場所
      静岡大学 浜松キャンパス(静岡県浜松市)
    • 年月日
      2016-10-22 – 2016-10-23
    • 招待講演
  • [学会発表] PMN-PT人工超格子薄膜における共存相の安定性に及ぼす局所弾性場の影響2016

    • 著者名/発表者名
      範滄宇,木口賢紀,白石貴久,赤間章裕,今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回エレクトロセラミックス研究討論会
    • 発表場所
      ユニオンビル(富士通労働会館)(神奈川県川崎市)
    • 年月日
      2016-10-13 – 2016-10-14
  • [学会発表] ナノシート界面層上におけるPZT膜の一軸配向成長2016

    • 著者名/発表者名
      内田寛,宮崎竜斗,一ノ瀬大地,金鎭雄,島宏美,木口賢紀,赤間章裕,西田謙,今野豊彦,舟窪浩
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回エレクトロセラミックス研究討論会
    • 発表場所
      ユニオンビル(富士通労働会館)(神奈川県川崎市)
    • 年月日
      2016-10-13 – 2016-10-14
  • [学会発表] 置換型ビスマスフェライトBi1-xNdxFeO3における反強誘電変位2016

    • 著者名/発表者名
      堀部陽一, 渡邊謙, 木口賢紀, 今野豊彦, 野元将志, 小山泰正, 井上靖秀
    • 学会等名
      日本物理学会2016年秋季大会
    • 発表場所
      金沢大学 角間キャンパス (石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-09-13 – 2016-09-16
  • [学会発表] MN-PT エピタキシャル薄膜における2相共存組織の形成機構2016

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀,範滄宇,白石貴久,今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第29回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      広島大学 東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • 年月日
      2016-09-07 – 2016-09-09
    • 招待講演
  • [学会発表] 透過電子顕微鏡によるPMN-PT 薄膜中の弾性場が組成相境界に与える影響の解析2016

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀,範滄宇,白石貴久,今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第29回秋季シンポジウム
    • 発表場所
      広島大学 東広島キャンパス(広島県東広島市)
    • 年月日
      2016-09-07 – 2016-09-09
  • [学会発表] Electron Microscopic Analysis of Relaxor and Ferroelectric Thin Films2016

    • 著者名/発表者名
      Takanori Kiguchi
    • 学会等名
      The 11th Koreath Korea - Japan Conference on Ferroelectrics
    • 発表場所
      Sungkyunkwan University (Seoul,Korea)
    • 年月日
      2016-08-08 – 2016-08-10
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] PMN-PT超格子薄膜における弾性場の変化が結晶構造に与える影響2016

    • 著者名/発表者名
      範滄宇,木口賢紀,白石貴久, 赤間章裕,今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2017年年会
    • 発表場所
      仙台国際センター (宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [学会発表] PMN-PT積層膜における局所歪み分布解析2016

    • 著者名/発表者名
      範滄宇,木口賢紀,白石貴久,赤間章裕,今野豊彦
    • 学会等名
      日本顕微鏡学会 第72回学術講演会 JSM 2016
    • 発表場所
      仙台国際センター (宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [学会発表] PbTiO3エピタキシャル薄膜における90°ドメイン間の弾性相互作用2016

    • 著者名/発表者名
      木口賢紀,範滄宇,赤間章裕, 白石貴久,舟窪浩,今野豊彦
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2017年年会
    • 発表場所
      日本大学 駿河台キャンパス (東京都千代田区)
    • 年月日
      2016-05-18 – 2016-05-20
  • [学会発表] Effect of Local Strain State on MPB Composition in Layered PMN-PT Thin Film2016

    • 著者名/発表者名
      C. Fan, T. Kiguchi, T. Shiraishi, A. Akama, T. J. Konno
    • 学会等名
      Summit of Materials Science 2016 (SMS2016)
    • 発表場所
      東北大学片平キャンパス(宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-05-18 – 2016-05-20
    • 国際学会
  • [備考] 緩和型強誘電体におけるナノ組織と組成相境界における構造の解明

    • URL

      http://konno-lab.imr.tohoku.ac.jp/research%20theme.html

  • [備考] 強誘電体薄膜における分極構造とドメイン構造の解明

    • URL

      http://konno-lab.imr.tohoku.ac.jp/research%20theme.html

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公開日: 2018-01-16  

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