本研究課題は,プラズマスプレー物理蒸着(PS-PVD)の共凝縮の特徴を利用したナノ粒子形成及び構造化過程の理解深化と,その特徴的なナノ複合構造を積極的に利用した電極の複合構造化によって,リチウムイオン電池の高電池容量化と充放電サイクル安定性の向上の両立をナノ構造Si負極の開発を目指した。 主要な成果の1つは,実験室系PS-PVDにおいてもSiナノ粒子を1kg/hrの高スループットで製造できることを実証したことである。また高速原料供給に伴って均質・不均質核生成,粒子成長と粒子間反応を始めとする共凝縮過程が変調されること,エピタキシャル界面を有した担持構造の電池反応における役割を明らかにすることで,本知見に基づいた高容量化を達成するナノ粒子の複合構造化並びにこれを高速製造するための技術要件を提示するに至った。2つめの主要な成果は,PS-PVDによるSiOのナノ粒子化と不均化反応による構造化過程において,高サイクル性と高容量化を実現する最適C添加の条件とSiO表面状態を明らかにすると共に,ナノサイズ化に伴いSiOの不均化反応が高速化することを新たに見出し,モデルによって定量的に検証して,アモルファスコア形成も含めたコアシェル構造化への基本的な制御指針を提示したことである。もう一つの重要な成果として,PS-PVDの共凝縮に特徴的なナノ複合構造粒子を構成要素とした負極の活物質ネットワーク構造化を検討して,Sn担持Siナノ粒子を利用しながらポスト低温アニールを施す事によって50サイクルでも3000mAh/gを越える極めて高い容量を実現したことが挙げられる。この負極内でのSnの酸化状態が容量維持性に重要な役割を担うことを突き止めることで,更なる特性向上の指針も明らかとした。
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