| 研究課題/領域番号 |
15H04174
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| 研究機関 | 山口大学 |
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研究代表者 |
喜多 英敏 山口大学, 理工学研究科, 教授 (10177826)
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| 研究分担者 |
熊切 泉 山口大学, 理工学研究科, 准教授 (20618805)
田中 一宏 山口大学, 理工学研究科, 准教授 (30188289)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | ゼオライト膜 / 水熱合成 / 気体分離 / 浸透気化分離 |
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| 研究実績の概要 |
ゼオライト結晶骨格にSi成分が多く耐酸性のあるゼオライト膜の合成には高価な構造規定剤を用いる方法が一般的であったが、今年度、我々はMFI(ZSM-5)およびRHOゼオライトの合成において、Fイオンを用いたゲル組成で構造規定剤を用いずにゼオライトを水熱合成できることを見出し、高温での構造規定剤焼成除去プロセスなしで、ゼオライト膜を作製できることを実証した。用いたFイオン源としては、予備試験で検討したフッ化ナトリウムのほかに、フッ化アンモニウム、フッ化カリウムなどである。ゲル組成の各SiおよびAl成分濃度、フッ化物濃度、水分濃度を変化させて原料ゲルを作製し、合成温度と合成時間を変えてゼオライトの結晶化を行った。併せてゼオライトの結晶化の機構を明らかにするために、結晶構造、結晶組成の分析を実施した。以上の検討結果をもとに、多孔質アルミナ支持体上にゼオライト膜を製膜した。作製膜の構造を、XRD、SEM等で確認するとともに、気体透過性及び浸透気化分離性能を評価できた。作成したZSM-5膜とRHO膜は、安定した気体分離性（たとえば水素選択透過性）および水／アルコール系での安定した水選択透過性を示した。特に、ゼオライト膜の構成成分のSi／Al比が約１４のZSM-5膜では、膜は高い耐酸性を有していることも明らかになった。次年度はさらにこれらの膜の水熱合成条件を最適化して膜分離性能のさらなる向上を目指すとともに、新規にMORゼオライトの検討をおこなう予定である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
Fイオンを用いたゲル組成で構造規定剤を用いずにゼオライト膜を水熱合成する本研究の目的に対して、高温での構造規定剤焼成除去プロセスなしでゼオライト膜を作製できることを実証でき、おおむね研究は順調に進展している。作製膜の構造を、XRD、SEM等で確認するとともに、気体透過性及び浸透気化分離性能を評価でき、作成膜は安定した選択透過性を示した。特に、ゼオライト膜の構成成分のSi／Al比が約１４のZSM-5膜では、膜は高い耐酸性を有していることが明らかとなり、本研究の当初の目的の１つである、水選択透過性の耐酸性ゼオライト膜合成の目途を得た。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成27年度の成果を受けて、平成28年度はZSM-5膜とRHO膜の水熱合成条件をさらに詳細に検討し、最適化して膜分離性能のさらなる向上を目指すとともに、バイオエタノール醗酵プロセスや酢酸脱水プロセスで利用可能な耐酸性ゼオライト膜の評価をおこなう。さらに、新規にMORゼオライト膜を多孔質支持体（長さ１０ｃｍ）表面にＦ存在下に構造規定剤を用いないで製膜し、原料の種類と組成比、合成温度と時間、種結晶、支持体などの製膜条件を詳細に検討してMOR膜の製膜条件を決定する予定である。
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