• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2017 年度 実績報告書

環境調和型高効率化学プロセスを可能にする新型ゼオライト触媒の創製と活性点制御

研究課題

研究課題/領域番号 15H04185
研究機関横浜国立大学

研究代表者

窪田 好浩  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワードゼオライト触媒 / MCM-68 / YNU-5 / DTO反応 / 低級オレフィン / 希土類修飾 / 熱安定性
研究実績の概要

前年度に足掛かりを得た2項目に注力した。
MCM-68(MSE骨格)ゼオライトに対して,CeおよびLa酸化物の含侵担持の効果を検討した。未修飾の脱アルミMCM-68は,800ºCの熱処理によって結晶化度が著しく低下するのに対し,CeやLa修飾を施すと,800ºCの熱処理に対して耐性を持つようになった。Ce修飾の効果がとりわけ大きく,DTO反応に対し,活性・選択性・寿命のいずれも向上した。より具体的には,Ce修飾後に800ºC焼成を経ると,DTO反応に有効な長寿命触媒が得られ,プロピレン収率が46%にも向上した。厳しいスチーミング条件下の反応においても,Ce修飾MCM-68は有望と考えられる。
YNU-5は,DTO反応に対し優れた触媒性能を示した。同反応に対して有用とされる既存の「小細孔」ゼオライト触媒と比較して,低級オレフィンの中で需要が増加しているプロピレン・ブテンの収率が1.2倍以上の高水準であり,選択的な製造の必要性が特に高いプロピレンと,需要が満たされているエチレンとの比(P/E比)は,10倍以上に向上した。また,触媒寿命も,少なくとも5倍以上となった。これは,YNU-5が「小細孔」に加えて「大細孔」の長所を併せ持つことの現れと考えられる。YNU-5は,ポスト処理の条件次第で耐熱性に違いが出ることも明らかとなった。脱アルミニウムの際に,酸処理条件が比較的マイルドであると,却って熱安定性が低くなり,650℃焼成により結晶化度が大きく低下する。一方,強い条件で酸処理すると,熱安定性が向上し,650℃での焼成後にも結晶化度が保たれることが確認された。したがって,YNU-5の耐熱温度は,DTO反応の反応温度(ここでは400℃)よりもずっと高い。優れた触媒性能との相関は明らかでないが,脱アルミ処理によって特定のTサイトのAlが脱離していることが,固体NMRにより示唆された。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2017 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Catalytic performance of Ce-modified MCM-68 zeolite in the dimethyl ether-to-olefin reaction: Impact of high calcination temperature2017

    • 著者名/発表者名
      Q. Han, K. Enoeda, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 ページ: 1434-1437

    • DOI

      10.1246/cl.170591

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Selective production of light olefins over MSE-type zeolite catalyst2017

    • 著者名/発表者名
      Q. Han, S. Park, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      J. Jpn. Petrol. Inst.

      巻: 60 ページ: 288-300

    • DOI

      10.1627/jpi.60.288

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A microporous aluminosilicate with 12-, 12-, and 8-ring pores and isolated 8-ring channels2017

    • 著者名/発表者名
      Naoto Nakazawa, Takuji Ikeda, Norihito Hiyoshi, , Yuka Yoshida, Qiao Han, Satoshi Inagaki, Yoshihiro Kubota
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 139 ページ: 7989-7997

    • DOI

      doi: 10.1021/jacs.7b03308

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Correction to “A microporous aluminosilicate with 12-, 12-, and 8-ring pores and isolated 8-ring channels"2017

    • 著者名/発表者名
      Naoto Nakazawa, Takuji Ikeda, Norihito Hiyoshi, , Yuka Yoshida, Qiao Han, Satoshi Inagaki, Yoshihiro Kubota
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 139 ページ: 12102-12102

    • DOI

      10.1021/jacs.7b08094

    • 査読あり
  • [学会発表] 濃厚シリケート溶液から出発するゼオライトの水熱合成2017

    • 著者名/発表者名
      中澤直人,吉田友香,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第33回ゼオライト研究発表会
  • [学会発表] 希土類修飾を施したAl-MCM-68の固体酸触媒特性2017

    • 著者名/発表者名
      榎枝 築,韓 喬,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第33回ゼオライト研究発表会
  • [学会発表] 新規骨格ゼオライトYNU-5の固体酸触媒特性2017

    • 著者名/発表者名
      吉田友香,中澤直人,韓 喬,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
  • [学会発表] Synthesis of High-Quality AFX-type Zeolite Using Bulky and Rigid Organic Structure-Directing Agents and Their Catalytic Applications2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Kubota
    • 学会等名
      IUMRS-ICAM 2017
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Syntetic investigation of MSE- and AFX-type zeolites by using various OSDA and their catalytic application2017

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, Q. Han, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      7th FEZA Conference
    • 国際学会
  • [備考] Paper | Kubota Lab.

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/paper.html

  • [備考] Presentation | Kubota Lab.

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/presentation.html

  • [産業財産権] ゼオライトとその製造方法2017

    • 発明者名
      窪田好浩、稲垣怜史、中澤直人
    • 権利者名
      横浜国立大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2017/033474
    • 外国

URL: 

公開日: 2018-12-17  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi