| 研究実績の概要 |
Pt, Pd, Rhの需要は半分以上が自動車触媒で占められており、希少資源の資源枯渇によるリスクを避けるためには自動車触媒の脱貴金属あるいは省貴金属化が必須である。本申請研究では、(1) Fe-Ni/CeO2触媒の構造と触媒作用の解明および高性能化、(2)Galvanic deposition法により調製したバイメタル触媒の構造活性相関の解明を通して、非貴金属あるいは省貴金属自動車触媒の提案をすることを目標とした。本年度の成果であるが、金属酸化物触媒に関しては、活性種であるNiFe2O4上での反応機構が、acetateなどの含酸素炭化水素吸着種を中間体とし、NCO種を経由して進行することを明らかにした。この反応機構はリーン状態でのNO選択還元反応によく見られるものであり、化学量論条件でのNO還元反応としては極めてユニークなものである。また、CeO2、MgO、ZrO2などの塩基性担体を用いることにより、還元剤となるacetateの吸着量が増えてNO還元活性が向上する効果を見いだした。バイメタル触媒に関しては、Galvanic deposition法により調製したRh/CeO2触媒が従来の調製法による触媒に比べて高い三元触媒活性を示すことを見いだした。また、Pd/Co-アルミネート/アルミナ触媒が世界最高活性に匹敵するメタン燃焼触媒活性を示すことを見いだした。この触媒の活性向上の原因がPdとPdO間の酸化還元反応の促進にあることをoperando XAFS測定により明らかにした。さらに、研究期間の成果のまとめとして、Galvanic deposition法によるバイメタル触媒についてChemical Record誌に総説を掲載した。
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