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2015 年度 実績報告書

次世代炉水化学における学術基盤確立のための超臨界水放射線分解反応機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 15H04243
研究機関大阪大学

研究代表者

室屋 裕佐  大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (40334320)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
キーワード超臨界水 / 放射線分解 / ピコ秒・ナノ秒時間分解分光
研究実績の概要

炉心冷却水の環境把握と制御はプラントの長期健全性確保に必要不可欠である。放射線照射に伴う水の改質が、応力腐食割れや放射能移行に直結するため、支配因子であるH2O2やその前駆体の初期分解生成物(H, OH, e-aq)を含めた水分解反応機構の解明が必須である。しかし初期生成物は反応性が高く短寿命であるためこれまで計測が容易ではなく、次世代軽水炉の稼働条件である超臨界状態(>374 oC, >22.1 MPa)における放射線化学的知見は極めて断片的である。本研究において量子ビームを駆使し、実機では不可能な超高速時間分解測定や照射場の直接観測の両面から反応機構を追求すると共に、これに基づく反応動力学計算から超臨界水の放射線分解反応を体系化することを目的とする。試料を超臨界状態に保ちつつ分光計測を行うために高温高圧分光セルが必要不可欠であるため、まずこれを設計・製作した。電子線形加速器施設においてこれを組み込み、ピコ秒領域を計測するためのパルスプローブ方式、およびナノ秒領域を計測するためのKinetic方式に基づく2種類の高時間分解分光測定系を構築し予備実験を行った。水和電子を測定対象としてピコ~ナノ秒領域の過渡吸収測定実験を行った結果、良好なS/N比で計測を行うことに成功した。室温から超臨界状態にわたり高速分光計測を行った結果、室温では>10ナノ秒で緩やかに進行するスパー拡散反応過程が、超臨界領域では1ナノ秒以内に極めて迅速に進行することが分かった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

高温高圧流体の放射線分解反応はピコ秒・ナノ秒といった短時間に進行するため、直接追跡することはこれまで計測困難であったが、パルスプローブ方式やKinetic方式に基づく新しい高時間分解分光測定系を構築・適用することにより、室温から超臨界状態にわたりこれまでにない良好なS/N比で直接追跡することに成功した。高温高圧状態下のビーム誘起反応をこのようなピコ秒・ナノ秒分解能で追跡可能な装置は世界唯一である。次なる段階である放射線分解反応系の解明に向け足掛かりを得ることが出来た。

今後の研究の推進方策

構築した高速時間分解分光装置を駆使し、亜臨界から超臨界状態にわたり重要な反応中間体(水和電子、OHラジカル、H原子)を対象に、ピコ~ナノ秒領域のダイナミクスを追跡し、収量(G値)やKineticsの基礎データを取得すると共に、反応動力学計算コードも構築し、放射線分解過程に関わる重要な素反応や時間的空間的発展について詳細な検討を進める。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Quick measurement of continuous absorption spectrum in ion beam pulse radiolysis: Application of optical multi-channel detector into transient species observation2016

    • 著者名/発表者名
      K. Iwamatsu, Y. Muroya, S. Yamashita, A. Kimura, M. Taguchi, Y. Katsumura
    • 雑誌名

      Radiat. Phys. Chem.

      巻: 119 ページ: 213-217

    • DOI

      10.1016/j.radphyschem.2015.10.024

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Deciphering the reaction between a hydrated electron and a hydronium ion at elevated temperatures2015

    • 著者名/発表者名
      J. Ma, S. Yamashita, Y. Muroya, Y. Katsumura, M. Mostafavi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 17 ページ: 22934-22939

    • DOI

      10.1039/c5cp04293c

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 高温水のピコ秒パルスラジオリシス:スパー拡散過程における素反応2016

    • 著者名/発表者名
      室屋裕佐
    • 学会等名
      日本原子力学会2016年春の大会
    • 発表場所
      宮城
    • 年月日
      2016-03-26 – 2016-03-28
  • [学会発表] ピコ秒パルスプローブによる高温高圧流体の放射線誘起高速反応研究2015

    • 著者名/発表者名
      室屋裕佐
    • 学会等名
      先端放射線化学シンポジウム
    • 発表場所
      静岡
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-10-01
  • [学会発表] 高温水および超臨界水の放射線分解反応初期過程2015

    • 著者名/発表者名
      室屋裕佐
    • 学会等名
      第59回放射化学討論会
    • 発表場所
      宮城
    • 年月日
      2015-09-25 – 2015-09-27
  • [学会発表] 高温水および超臨界水のピコ秒放射線分解反応2015

    • 著者名/発表者名
      室屋裕佐
    • 学会等名
      日本原子力学会2015年秋の大会
    • 発表場所
      静岡
    • 年月日
      2015-09-09 – 2015-09-11
  • [学会発表] Radiolysis of water at high temperature and pressure conditions:: A picosecond pulse radiolysis experiment and numerical simulations2015

    • 著者名/発表者名
      Yusa Muroya
    • 学会等名
      Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2015
    • 発表場所
      Kalpakkam, India
    • 年月日
      2015-09-02 – 2015-09-04
    • 国際学会
  • [学会発表] 超臨界水のピコ秒パルスラジオリシスとモンテカルロ計算2015

    • 著者名/発表者名
      室屋裕佐
    • 学会等名
      第52回アイソトープ・放射線研究発表会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2015-07-08 – 2015-07-10
  • [学会発表] Observation of solvated electron at elevated temperatures up to supercritical condition by the newly improved ps pulse-probe system2015

    • 著者名/発表者名
      Yusa Muroya
    • 学会等名
      15th International Congress of Radiation Research
    • 発表場所
      Kyoto
    • 年月日
      2015-05-25 – 2015-05-29
    • 国際学会

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公開日: 2017-01-06  

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