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2016 年度 実績報告書

結晶細孔内での精密分子配列に基づく超分子酵素の開発

研究課題

研究課題/領域番号 15H05478
研究機関東京大学

研究代表者

田代 省平  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (80420230)

研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2019-03-31
キーワード多孔性結晶 / 超分子 / 酵素 / ペプチド / X線回折
研究実績の概要

当該年度は、我々が開発した環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内にアミノ酸・ペプチドを位置選択的に配列化することにより、細孔内で酵素様の高効率・高選択的触媒反応場を構築することを目指して研究を進めた。例えば細孔内に二種類の異なるペプチドを位置選択的に同時配列化できることを見出し、単結晶X線回折測定よりその配列構造を原子レベルで決定することに成功した。このように、多孔性結晶の細孔内で異種複数の分子を位置選択的に配列化することは既存の多孔性結晶ではほとんど不可能である。さらに得られたペプチドの配列構造に基づいて、基質となるアミノ酸・ペプチド分子を新たに設計・合成し、これらが環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内に設計通りに配列化することを単結晶X線回折測定より明らかにした。さらに当該年度は、アミノ酸・ペプチド以外にも金属塩が細孔内に取り込まれることを見出し、それらの配列構造も決定することができた。さらに内包した金属塩を種々の方法で還元することにより、多孔性結晶の内外で金属ナノ粒子が形成していることが各種電子顕微鏡測定やX線光電子分光測定、紫外可視吸収スペクトル測定、粉末X線回折測定などより示唆された。金属ナノ粒子も種々の触媒活性を示すことが知られており、得られた多孔性結晶-金属ナノ粒子複合構造の触媒への活用も期待される。現在、さらなる還元条件の最適化や得られる構造の精密構造解析を進めるとともに、種々の反応を試みることによって結晶細孔と金属ナノ粒子が協働する反応場を設計することを目指して研究を進めている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の予定通りにアミノ酸・ペプチドの位置選択的な同時配列化とその構造決定についての成果が得られていることから、当初の予定をおおむね達成していると考えている。

今後の研究の推進方策

今後は、得られたペプチド配列構造および金属ナノ粒子を活用して、環状錯体集積型多孔性結晶の細孔内を高効率・高選択的な触媒反応場へと活用することを目指すとともに、触媒反応プロセスを単結晶X線回折測定によって直接観察することにより、反応メカニズムの解明とその知見に基づく触媒反応の最適化を行うことを目指す。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2017 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (6件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] 3.Non-Covalent Immobilisation of p-Toluenesulfonic Acid in a Porous Molecular Crystal for Size-Specific Acid-Catalysed Reactions2016

    • 著者名/発表者名
      S. Tashiro, H. Yonezawa, R. Kubota, T. Umeki, and M. Shionoya
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 52 ページ: 7657-7660

    • DOI

      10.1039/c6cc02621d

    • 査読あり
  • [学会発表] チャネル型分子結晶内におけるアミノ酸の精密配列に基づく機能性ナノ空間の構築2017

    • 著者名/発表者名
      中田 光祐・田代 省平・塩谷 光彦
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
  • [学会発表] 多孔性結晶Metal-Macrocycle Framework(MMF)の内部空間における光誘起オレフィン移動反応の反応機構解析2016

    • 著者名/発表者名
      米澤 拓孝・田代 省平・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第27回基礎有機化学討論会
  • [学会発表] 環状らせん錯体集積型ポーラス結晶による精密反応場の構築2016

    • 著者名/発表者名
      田代 省平・米澤 拓孝・中田 光祐・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第65回高分子討論会
  • [学会発表] Non-covalent immobilization of acid catalysts in Metal-Macrocycle Framework (MMF) for size-specific reactions2016

    • 著者名/発表者名
      Hirotaka Yonezawa, Shohei Tashiro, Ryou Kubota, Tsutomu Umeki, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Center of Excellence for Innovative Material Sciences Based on Supramolecules
  • [学会発表] Metal-macrocycle frameworks (MMFs): molecular arrangement, transformations, and in situ X-ray observations2016

    • 著者名/発表者名
      Shohei Tashiro
    • 学会等名
      ETHZ-UTokyo Joint Symposium of Frontier Chemistry
  • [学会発表] Pd錯体集積型多孔性結晶MMFの内部空間における光反応様式の転換現象とその機構解析2016

    • 著者名/発表者名
      米澤 拓孝・田代 省平・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第6回CSJ化学フェスタ2016
  • [図書] ナノ空間材料ハンドブック2016

    • 著者名/発表者名
      塩谷 光彦・田代 省平
    • 総ページ数
      10
    • 出版者
      株式会社エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      978-4-86043-433-5

URL: 

公開日: 2018-12-17  

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