| 研究課題/領域番号 |
15H05481
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
澤田 知久 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 講師 (70625467)
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| 研究期間 (年度) |
2015-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | 自己組織化 / ナノ材料 / 分子認識 / 超分子化学 |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、ペプチドヘリックスを基盤とする結晶性配位ネットワーク（ペプチド結晶とよぶ）の巨大なキラル空間を用いて、生体高分子を認識することを目的としている。多様な構造の生体高分子に対して適したサイズのキラル空間を提供するために、まず、ペプチド結晶の構造バリエーションを増やす試みを行った。ペプチド結晶の自己組織化に用いる銀イオンのアニオンを変更することで、既存の六角柱状のチャネル（2.2ナノメートル径）から四角柱状のチャネル（1.5ナノメートル径）へと構造変換を行った。また、その際、既存のトリペプチド配位子のアミノ酸残基の一部構造改変した配位子や、トリペプチド配位子の末端に官能基を導入した配位子を用いることで、チャネル内壁のねじれ構造の誘起や内面官能基化が可能であることも明らかにした。このようなペプチド結晶の誘導体化は、ペプチド配位子のらせん配座特有の構造柔軟性により可能となることも、結晶構造解析によって明らかにした。続いて、ペプチド結晶内への分子包接も検討した。親水性の合成高分子であるポリビニルピロリドンやポリエチレングリコールを、極性溶媒中に高濃度に溶解させ、そこへペプチド結晶を数日間浸すことで、高分子をペプチド結晶のナノチャネル内へ包接できることを明らかにした。以上、本研究では、ペプチドヘリックスを基盤とするペプチド結晶の様々な誘導体化およびそのらせん状ナノチャネルへの親水性高分子の包接を達成した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究開始時には、１例のみであったペプチド結晶（ペプチドヘリックスを基盤とする結晶性配位ネットワーク）を、ナノチャネルの形状・サイズや、ねじれ方、そして内面の官能基の性質といった点において、誘導体化に成功しており、材料として大きく広がりつつあると考えられる。また、創出したペプチド結晶のナノチャネルを用いて、親水性高分子の包接に着手できており、本研究の大きな目標である生体高分子の包接に向けて、順調に進展していると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
ペプチド結晶のナノチャネル内への生体高分子の包接を検討する。糖やペプチド、核酸のオリゴマーやポリマーに対し、様々な構造バリエーションのペプチド結晶への包接をスクリーニングすることで、最適なナノチャネル構造を明らかにする。それらの生体高分子を内包したペプチド結晶のX線回折実験を行い、ナノチャネル内へ包接された高分子の分子構造を明らかにする。また、スクリーニングやX線構造解析で得られた情報をフィードバックさせ、ペプチド結晶の誘導体化の再検討を行い、生体高分子の包接の最適化を行う。また、ペプチド結晶のナノチャネル径を、既存の2.2ナノメートル径から、さらに大きく拡張させることにも挑戦し、より巨大なサイズの生体高分子・合成高分子の包接も検討する。
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