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本研究は大気圧プラズマを援用した有機無機ハイブリッドシリカの新規な製膜法を開発することを目的とするものである．前年度（平成28年度）までに，本研究で提案する大気圧プラズマ重合反応を用いた製膜法の概念実証，気体分離を目的とした膜構造制御について検討を行った．本年度（平成29年度）は，膜性能や生産性の更なる向上を目指して，プラズマ反応装置の改良や，製膜メカニズムのより詳細な検討を行った．
具体的には，これまでプラズマ活性種をガス流により噴射し，放電部の外で反応・製膜を行っていたものを，原料前駆体及び基材を放電部内に導入し，プラズマ中で直接反応・製膜を行う形式にプロセスを改めた．新たに作製した製膜装置内部での流動状態を考慮し，反応器や反応条件を設計することで，前駆体濃度の変化により生じる製膜速度分布を抑制し，基材全面に均一な薄膜の作成を可能とした．製膜に関わる全ての反応を活性な大気圧プラズマ中で行うことで，反応速度が大幅に向上し，ワンステップかつ極めて短時間で分離活性層を形成することに成功した．
さらに，前駆体濃度などの製膜条件を変化させて検討を行った結果，本手法による製膜では，プラズマ中で生成した製膜に直接関わる活性種の基材表面への付着過程が，膜性能を決める重要な因子である可能性が示唆された．具体的には，基材表面に達した活性種が，膜として固定化される前に，表面に残る欠陥などの周囲よりエネルギー的に安定なサイトまで移動できる充分な拡散性が得られる条件で製膜を行うことで，選択性の向上が可能であることを見出した．得られた知見をもとに，製膜条件を最適化して作製したシリカ膜は，水素透過率が10^-6 mol/(m2 s Pa)，H2/SF6透過率比が1000を超える，既存のゾルゲル法や熱CVD法で作製したシリカ膜と同様の高い透過選択性を示した．
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