研究課題
本研究ではセルロースの主要構成糖であるグルコースや油脂工業で大量に副生するグリセロールから，多様な基幹化学品の原料となる乳酸への誘導化法の確立を目指した．グルコースまたはグリセロールから乳酸を合成する場合，中間体として必ず2種類の3炭糖（グリセルアルデヒドまたはジヒドロキシアセトン）が生成する．3炭糖から乳酸を合成する経路については体系的な研究を推進することができており，すでに様々な固体触媒を発見したが，これらの触媒を単純にグルコースやグリセロールの反応系に適用しても乳酸を合成することはできない．グリセロールから乳酸を合成する反応系では，前段の酸化反応について詳細に検討した．白金ナノ粒子を酸化チタン表面に固定した担持金属触媒によって酸素を活用した酸化反応系をデザインし，グリセロールを3炭糖へと効率よく変換できることを見出した．生成した3炭糖は酸化チタン表面のルイス酸により後段の逐次反応が触媒され乳酸へと変換できた．“担持白金触媒の酸化作用”と“酸化チタンの水中機能ルイス酸作用”を組み合わせた複合触媒により，このような多段階に及ぶ逐次反応をワンポットでかつ選択的に合成できることが分かった．前述したとおり，グルコースから乳酸を合成するためにはフルクトースを経て3炭糖を生成する逐次反応（異性化・逆アルドール反応）を進行させる必要がある．本反応は塩基またはルイス酸によって触媒することができるが，我々は弱いルイス酸およびルイス塩基性を持つ複合酸化物（YNbO4など）がこの反応に有効であること，さらにルイス酸塩基サイトが協奏的に作用することが必要であることを見出した．このようなルイス酸塩基サイトは酸化アルミニウムなどの両性酸化物の表面にも形成されている．これらの酸化物触媒の結晶性や表面積を適切に制御することが，高活性な固体触媒を開発する重要なファクターとなっていることも明らかにした．
29年度が最終年度であるため、記入しない。
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